酶生物燃料電池電極電子傳輸機理的動力學研究

《酶生物燃料電池電極電子傳輸機理的動力學研究》是依託重慶大學，由陳效華擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：酶生物燃料電池電極電子傳輸機理的動力學研究
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：陳效華
• 依託單位：重慶大學

中文摘要

酶生物燃料電池（Enzyme Biofuel Cell）是直接利用生物酶與半導體或導體組裝成電極，利用生物酶催化有機燃料反應，直接把化學能轉化為電能的一種新型的燃料電池。酶生物燃料電池是一種清潔、溫和的可再生的綠色能源，它在醫療、環境治理和航天航空等領域有著潛在的使用價值。本項目針對酶燃料電池的輸出功率低和酶電極電子傳遞效率低的問題，利用量子力學和分子動力學模擬酶修飾電極的電子傳輸過程；分析不同材料的電極和電子傳遞介質與酶的生物相容性；比較有無電子傳遞介質和酶是否固定到電極上的酶催化燃料反應的效率、電子傳輸的機理；標度電子傳遞過程的勢能變化,探討電子傳遞動力學規律性與特定的電極結構的依賴關係。明確酶蛋白表面與無機電極表面的電子傳輸機理，探討改善最佳化酶電極電子傳遞機制的可能性。該工的開展不僅為設計更有效的酶電極提供理論指導，而且對揭示生物酶的活動本質也具有重要的意義。

結題摘要

酶生物燃料電池（Enzyme Biofuel Cell）是直接利用生物酶與半導體或導體組裝成電極，利用生物酶催化有機燃料反應，直接把化學能轉化為電能的一種新型的燃料電池。酶生物燃料電池是一種清潔、溫和的可再生的綠色能源，它在醫療、環境治理和航天航空等領域有著潛在的使用價值。本項目針對酶燃料電池的輸出功率低和酶電極電子傳遞效率低的問題，通過QM/MM模擬葡萄糖還原酶與碳納米電極之間的相互作用，並結合分層算法ONIOM具體分析蛋白質界面與碳無機電極之間的電子傳遞通道；詳細研究了電極的電荷對碳納米電極與芳香胺基酸的作用的影響，並明確了芳香環與碳納米電極之間耦合模式以及電荷的傳輸方向；理論說明了碳納米管對葡萄糖還原酶的輔基黃素活性的影響，通過過渡態的分析發現黃素與碳納米管的π-π作用有助於黃素的催化氧化反應，使其發生π-π促進質子耦合雙電子傳遞機理；為解釋陽極區域電子空穴怎樣有效傳遞問題，我們發現了一系列電荷傳遞中間體，包括一類兩體三電子中繼站、四類三體五電子中繼站和兩類四體七電子中繼站，它們的發現為研究生物燃料電池蛋白質部分電荷傳遞通道開闢新思路；發現了水分子的存在能夠促進酪氨酸側鏈和半胱氨酸側鏈間的電子傳遞，使其發生水協助雙子耦合電子傳遞機理；研究陰極區域負電荷（過剩電子）的傳遞機理，提出單或多質子耦合溶劑化電子傳遞機理。這些結果的獲得不僅為設計更有效的酶電極提供理論指導，而且對揭示生物酶的活動本質也具有重要的意義。本項目到目前為止完成論文整理10篇，已經發表6篇（其中1篇發表在J Am Chem Soc，5篇發表在J Phys Chem），取得一系列令人滿意的成果，達到了預期要求。