《選擇吸附導向合成CO變換催化劑及其結構最佳化》是依託北京化工大學，由陳標華擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：選擇吸附導向合成CO變換催化劑及其結構最佳化
- 依託單位：北京化工大學
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：陳標華
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
CO的高效轉化利用對於緩解能源危機和環境污染、實現化工資源的清潔高效利用具有重要意義。本課題以高效CO變化催化劑為研究目標，以催化劑的組成設計和結構最佳化為設計思想，利用CO原料氣的選擇吸附導向合成技術合成出高活性催化材料，深入認識CO等反應物在催化材料表面的相互作用，系統考察對催化劑的化學組成、晶體結構、尺寸形貌、表面狀態和微觀結構對其活性、穩定性和抗硫性的影響；考察催化劑的催化作用機理；闡明催化劑各組分間的協同作用機理，並以此指導催化劑的結構最佳化，篩選出具有良好催化活性、耐硫性和穩定性的新型CO變化催化劑。
結題摘要
該項目主要以CO變換催化劑為研究目標，利用CO/H2等原料氣小分子的選擇吸附導向合成技術合成出高活性催化材料，深入認識CO/H2等反應物在催化材料表面的相互作用，系統考察小分子導向技術對其性能的影響規律，為開發高效CO變換催化劑提供理論指導。項目的主要研究成果如下： 1、利用CO小分子在CeO2不同晶面選擇性吸附製備了暴露有不同晶面的CeO2載體材料，並成功構建了具有不同晶面的Au/CeO2水煤氣變換催化劑，基於CO小分子導向技術所製備的Au/CeO2催化劑具有更加優異的WGS催化性能。基於原位紅外、量化計算等手段對其內在催化機理進行研究，證實了CO小分子選擇吸附有利於構建高活性晶面催化劑，從催化材料的生長、催化反應機理等多維度上深入研究了CO小分子導向製備WGS催化劑並最佳化其催化性能的科學本質，此外，還將CO小分子導向技術擴展到不同形貌納米材料的製備，擴展了CO小分子導向製備技術的套用範圍。 2、基於採用CO小分子調控和最佳化CeO2形貌結構的成功經驗，又選取H2小分子對鈰基材料進行表面最佳化。製備得到了比表面積大、分散性好的CeAl複合氧化物，考察了H2氣氛對最終產物CeAl-H2性質的影響。研究表明與傳統方法得到的CeAl複合氧化物相比，CeAl-H2表面存在更高比例的氧空位和吸附氧（活性氧物種），從而具有更強的氧遷移和交換能力。負載Au之後，Au/CeAl-H2表面活性物種的比例也高於Au/CeAl，氧化還原能力也更強，催化性能評價證實Au/CeAl-H2具有更優的WGS反應催化活性。將此氫氣小分子導向製備技術擴展到CeO2-Fe2O3體系，得到了類似的實驗結果：CeO2-Fe2O3-H2具有更加優異的WGS反應活性，證實了氫氣小分子調控技術對開發WGS催化劑具有一定的普適性。 3、圍繞CO變換反應，基於DFT量化模擬計算等手段研究CeO2基催化材料的晶面效應，採用實驗、表征和ＤＦＴ理論計算相結合的方式，系統考察了催化劑形貌、組成對其CO變換性能的影響。對不同CeO2晶面上活性金屬物種（Cu）負載行為、小分子H2O吸附和表面羥基化等進行計算模擬，從多個角度探索了CO變換反應中CeO2基材料晶面效應和小分子調控的內在機理。
