載體微結構對金催化劑在CO氧化反應中的活性影響研究

《載體微結構對金催化劑在CO氧化反應中的活性影響研究》是依託大連理工大學,由李文翠擔任醒目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：載體微結構對金催化劑在CO氧化反應中的活性影響研究
• 依託單位：大連理工大學
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：李文翠

項目摘要

Au催化劑為結構敏感型催化劑。但載體微結構對Au催化活性的影響機制仍存在爭論，這可能與已有的報導中沒有嚴格控制載體的微結構有關。本項目提出系統研究載體微結構變化對Au催化CO氧化反應活性的影響。擬通過納米鑄型法、水熱合成法分別製備微晶形貌、晶粒尺寸和晶相組成可控的CeO2，Fe2O3，MnO2和Al2O3載體。採用膠體沉積法將粒徑均一的Au溶膠顆粒沉積到載體表面，排除其它Au催化劑製備方法所帶來的不確定因素影響。通過評價所制Au催化劑的CO氧化反應活性，探討載體微結構變化與催化活性之間的構效關係；揭示載體微結構參數中影響Au催化活性的關鍵因素。最後通過理論計算CO在Au催化劑上的吸附性質，對實驗中觀察到的CO活性變化現象給予初步解釋。研究結果將為準確理解載體在Au催化中的作用途徑和機制提供科學依據，為進一步設計高活性負載型Au催化劑提供理論基礎。

結題摘要

納米金催化劑具有優異的低溫CO氧化性能，載體的種類和微結構對催化劑活性的影響不容忽視。本項目研究了載體微結構變化對Au催化CO氧化反應活性的影響。分別採用納米鑄型法、水熱合成法組裝製備了微晶形貌、晶粒尺寸和晶相組成可控的CeO2，Fe2O3，MnO2和Al2O3載體，通過膠體沉積法、沉積沉澱法將Au納米顆粒負載到載體表面，並評價了所合成Au催化劑的CO氧化反應活性，此外，結合多種表征手段深入探討載體微結構變化與催化活性之間的構效關係。H2-TPR、O2-TPD和XRD等測試表明，具有一定微晶結構的金屬氧化物、複合氧化物材料及催化劑預處理氣氛能夠有效增強Au納米顆粒與載體之間的相互作用，有助於反應物氣體分子在Au催化劑表面吸附並發生化學反應，從而使得所合成的負載型Au催化劑表現出良好的低溫CO氧化催化活性和穩定性。在此基礎上通過理論計算從分子角度研究Au納米顆粒在載體表面的狀態，以及CO在Au催化劑上的吸附性質，從而對實驗中觀察到的特殊催化現象給予解釋。該研究結果將為準確理解載體在Au催化中的作用途徑和機制提供科學依據，為進一步設計高活性負載型Au催化劑提供重要的理論基礎。目前，本項目的預定研究內容已順利完成，總共發表SCI論文7篇，申請專利1項，部分相關研究成果正在整理待發表階段。