《超快相干光電轉換的探索》是依託南京大學，由張春峰擔任項目負責人的重大研究計畫。
基本介紹
- 中文名：超快相干光電轉換的探索
- 項目類別：重大研究計畫
- 項目負責人：張春峰
- 依託單位：南京大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
最近研究發現,量子相干性可極大提高界面間能量轉移效率,是光合作用體系光電轉換內量子效率極高的關鍵原因。本項目將嘗試將量子相干光電轉換的概念引入到人工材料中，利用量子相干性提高轉換效率，探索突破Shockley-Queisser極限的基本原理，尋求實現量子光電轉換的器件方案。項目將利用相干性最佳化界面能量電荷轉移，提高速率至亞皮秒時間尺度，以克服皮秒或更長時間尺度的電聲子作用、俄歇複合等引起Shockley-Queisser極限的物理過程。為此，項目將採用超快相干光譜學方法，在納晶敏化電池和聚合物電池兩類體系內，分別探索熱電子轉移和激子遷移過程中的超快量子相干特徵，尋求通過微納結構設計電子能級、調控光子吸收、最佳化相干轉移的量子相干光電轉換器件的設計方案。量子相干光電轉換的實現，將克服電聲子作用引起的熱損失，突破Shockley-Queisser極限，全面提高轉換效率,發展量子綠色能源。
結題摘要
本項目主要探索在光電轉換過程中突破現有Shockley-Queisser效率極限的超快光學過程，發展超快量子相干光學方法研究光電轉換電荷分離等過程中量子相干特性起到的作用。在計畫執行期間，基本按申請書所列的研究目標展開科研工作，並結合國內外最新進展以及特別項目中的發現單線態分裂(Singlet fission)作了很多拓展性研究。特定有機材料中的單態分裂過程可將光激發產生的單個自旋單態激子轉變成一對自旋三態激子，原則上能實現200%光電轉換量子效率，極大的提高光電轉換的效率，突破現有單節太陽能電池效率的理論極限，因而備受學界關注。我們利用探索了並苯晶體中單線態分裂的機制，確認了單線態分裂過程激子非局域性的重要作用，發展了二維光譜，並觀察到單線態分裂過程中的量子相干特性。 主要成果包括： 1、在國際上，首次成功測量了並四苯晶體中單線態分裂產生的成對三線態激子對之間的磁偶極子相互作用，揭示了單線態分裂所產生的一對三態激子距離較遠，明確提出晶體中單線態分裂涉及到多個分子，傳統物理模型需要修正，為最終揭示單線態分裂機制提供了關鍵信息，對設計可實用的單線態分裂材料具有關鍵的指導意義[Nature Commun.6, 8602(2015)]； 2、在國際上，首次報導單線態分裂引起的極強的三階光學非線性，確認單線態分裂過程中多激子暗態的存在，非線性的回響時間可快到皮秒量級。這一發現經一系列對比實驗確認，利用這非線性光學回響，研究組成功演示單態裂分光開關[Angewandte Chemie International Edition 54, 6222(2015)]； 3、採用奇異值分解的方法，從寬頻瞬態吸收光譜中提取出並四苯材料單線態分裂中單線態和三線態激子的動力學行為，並且確認了激子分裂速率非線性依賴於激子濃度，提出了單線態分裂可能涉及到激子之間的量子相干過程，並在最近的二維光譜實驗中發現單線態激子和三線態激子對暗態之間的量子相干[Journal of Physical Chemistry Letters 5， 3462(2014)]； 4、在建設超快二維相干光譜的初期，利用超快四波混頻技術，觀測到II型半導體量子點中界面電荷轉移激子引起的寬頻三階光學非線性[Advanced Materials 25, 4397(2013)].
