表面自組裝納米結構形成與演變規律的介觀理論研究

《表面自組裝納米結構形成與演變規律的介觀理論研究》是依託中國科學技術大學，由侯中懷擔任項目負責人的重大研究計畫。

基本介紹

• 中文名：表面自組裝納米結構形成與演變規律的介觀理論研究
• 項目類別：重大研究計畫
• 項目負責人：侯中懷
• 依託單位：中國科學技術大學

中文摘要

表面科學問題一直處於多學科關注的交叉前沿，表面上發生的吸附、脫附、反應和擴散過程，往往涉及到從微觀到介觀、甚至是巨觀的多個時間或空間尺度，這些多尺度上各種複雜作用和過程的相互競爭，導致表面上可以自組裝形成各種納米尺度的平衡或非平衡時空有序結構。由於量子力學等微觀方法只能適用於相對較小的時間和空間尺度，而巨觀唯象理論又缺乏對微觀機制的理解，本項目將結合統計力學原理，發展和套用介觀理論方法，深入研究表面平衡和非平衡自組裝納米結構的形成機理和相變動力學規律。主要內容包括：格氣模型粗粒化理論方法的發展及其對自組裝相圖的研究，前向流採樣方法和最小作用量方法對自組裝成核和相變動力學的研究，自驅動多粒子體系的非平衡動態自組裝行為的研究等。本項目將為揭示表面自組裝過程的本質和規律、發展可控自組裝的新方法，作出特有貢獻。

結題摘要

本項目的主要目標，是套用和發展介觀統計力學理論與方法，重點研究表面等體系中自組裝納米結構的形成機理和相變動力學規律。項目執行期間，發表基金標註的SCI論文13篇，培養畢業博士7名，碩士1名 1. 合成基因開關體系中漲落效應的理論與實驗研究。基因開關體系是典型的非平衡自組裝系統，傳統動力學方程預言其存在兩個穩態和一個不穩態。2012年，我們設計合成了簡單的人工基因網路，實驗發現體系可以在上述不穩態附近出現第3個穩態。理論和模擬結果的分析表明，這種現象是小體系中關鍵反應物分子數極少所導致的一種離散的、非線性效應Phys.Rev.Lett.(2012)。 2. 活性粒子動態自組裝行為研究。活性軟物質系統的動態自組裝行為近年受到大量關注。2012年，我們通過前向流採樣方法，研究了軟核勢相互作用的自驅動粒子(Self-Propelled Particles:SPP)體系的態轉變行為，發現在噪聲的誘導作用下，不同手性的渦旋斑圖之間可以突然反轉。基於路徑採樣，我們發現反轉總是首先起源於外圍粒子。(Phys.Rev.E 2012)。2013年，我們建立了一個綜合考慮長程流體力學作用（Hydrodynamic Interaction: HI）、分子馬達驅動作用、纖絲自身的柔性、以及流體粘滯作用的柔性分子鏈理論模型，研究了二維表面上分子馬達驅動下的活性纖絲(Active Filament)的自組織動力學，發現隨著鏈剛性或驅動力的降低，纖絲可以由平動通過橫向失穩的方式轉變成蛇行運動，並進一步通過形狀變化的對稱性破缺形成旋轉運動(Soft Matter 2014)。 3. 金屬表面石墨烯非線性生長機理的多尺度研究。2012年，我們採用第一性原理與動力學蒙特卡羅模擬相結合的方法，建立了基於前沿生長的多尺度模型，系統研究了Ir等金屬表面石墨烯的外延生長動力學，成功解釋了實驗上觀測到的石墨烯前沿生長速率與C原子濃度5次方成正比的有趣現象（J. Am. Chem. Soc 2012）。2013年，我們繼續研究發現，石墨烯的非線性生長行為源自於金屬與石墨烯的晶格失配，而生長冪律指數可以完全決定於晶格失配的幾何結構 (Phys. Rev. B 2013)。