《表面合金化提高Cu/ZnO催化CO2加氫制甲醇性能的理論研究》是依託西安電子科技大學，由唐前林擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：表面合金化提高Cu/ZnO催化CO2加氫制甲醇性能的理論研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：唐前林
- 依託單位：西安電子科技大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
隨著全球氣候變暖和化石能源短缺問題的凸顯，金屬/氧化物催化CO2加氫制甲醇成為多相催化領域的熱點研究課題。詮釋表面形成CuZn合金為什麼能夠改善Cu/ZnO甲醇合成工業催化劑的催化性能是一件頗具意義的基礎性研究工作。本項目旨在實現這一研究目標，擬利用基於第一性原理的微觀反應動力學模擬，對比研究Cu/ZnO催化劑的Cu/ZnO界面、Cu/ZnO界面氧空缺位和表面CuZn合金等關鍵活性位催化CO2加氫的微觀反應機理及其動力學性質，進而從理論上證實表面合金化有助於提高甲醇合成催化劑的活性和選擇性。結合表面電子結構分析和Bronsted-Evans-Polanyi原理，本項目試圖建立催化劑表面微觀結構與CO2催化加氫反應的周轉頻率(TOF)等動力學參數的關係，以探尋CuZn合金能顯著提高Cu/ZnO催化性能的途徑和原因，為實驗室製備高性能甲醇合成催化劑提供可操作性的理論指導。
結題摘要
隨著全球氣候變暖和化石能源短缺問題的凸顯，金屬/氧化物催化CO2加氫制甲醇成為多相催化領域的一個熱點研究課題。詮釋表面形成Cu3Zn合金為什麼能夠改善Cu/ZnO甲醇合成工業催化劑的催化性能是一件頗具意義的基礎性研究工作。本項目採用基於第一性原理的微觀反應動力學方法，對Cu/ZnO界面和Cu3Zn合金表面催化CO2加氫性能進行了系統地研究。考察了由CO2和H2反應生成甲醇的所有可能反應通道，具體包括了甲酸根（HCOO），羧基（HOCO）和一氧化碳（CO）三個平行機理。計算模擬結果顯示，金屬–氧化物界面和發生原子偏析的表面合金都有助於提高Cu/ZnO催化劑的甲醇合成活性。但這兩個協同作用的促進原理互不同：前者主要是通過表面氫溢流提高反應位加氫用氫原子濃度，而後者是直接降低反應速決步驟的活化能。結合Brönsted-Evans-Polanyi原理，解釋了表面Cu3Zn合金形成能提高Cu/ZnO催化性能的原因。研究成果豐富了Cu/ZnO甲醇催化劑催化原理的認識，並為實驗室製備高性能甲醇合成新型催化劑提供可操作性的理論指導。
