《納米高效催化劑對一氧化碳催化氧化的第一性原理研究》是依託鄭州大學，由賈瑜擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：納米高效催化劑對一氧化碳催化氧化的第一性原理研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：賈瑜
- 依託單位：鄭州大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
本課題利用基於密度泛函理論的第一性原理計算方法研究結構催化劑對CO的催化消除，探討尺寸效應對催化劑活化能力的影響和調製。首先，研究Au、Pd納米薄膜本身尺寸效應對其催化能力的調製；預言納米薄膜在催化氧化CO時的最佳厚度。其次，研究Au和Pd分別固載在石墨烯和拓撲絕緣體上形成的三明治結構對CO的活化能力；探討金屬薄膜和拓撲絕緣體的厚度分別改變時對催化活性的影響，給出該催化劑的最佳結構模型，為實驗上研製量子催化劑提供理論指導。本項目在原子幾何結構設計層面上，從電子結構角度理解催化劑的催化機理和尺寸效應對催化活性的調製作用。本課題的成功實施將是一個開創性的研究工作，在尋找綠色高效催化劑以及催化原理方面將取得一定的創新成果。
結題摘要
重點研究了（1）綠色高效納米催化劑的設計和機理研究，發現鉑團簇在55附近的幻數團簇由正二十面體構型轉變為具有高度D6h對稱性的三層原子結構。幻數由奇數55轉變為57；可以採用合金效應來調控催化劑催化能力的物理機制問題，比如有效地改善高質量單晶石墨烯的生長；（2）接下來嘗試把納米催化劑推進到更深入的一個層次，即量子催化,發現Pb薄膜功函式和穩定層之間不同步，在薄膜厚度比較小的時候，有 1 層的相位偏移。金屬納米線的幻數長度與橫截面半徑和金屬價電子數有密切關係；可以採用一個雙勢阱模型來描述由量子隧穿引起的扭曲二聚體的振動模式，揭示低溫下STM在矽的（001）表面觀察到對稱二聚體的微觀機制；Si（111）表面所形成的金屬層納米結構考慮量子效應引起材料的電子結構變化以及相變過程；（3）裁剪、化學修飾、應變、電場、缺陷或摻雜等調控低維材料電子和磁特性，發現鋸齒型g-CN納米帶（Zg-CNNRs）在不同的邊界鈍化下費米能級附近完全由自旋向下的電子態控制；氧鈍化 (O-d-PNRs)的磷烯納米帶的磁耦合在外加壓應力超過–4%時，出現了不可逆的反常Wilson相變；進一步通過摻雜調製磷烯的電子結構特性，發現磷烯的電子特性可以被非金屬雜質原子的價電子數調製，金屬替代摻雜的電子和磁性可以通過d軌道與缺陷態(磷空位)之間雜化的簡單模型來理解；（4）納米材料摩擦特性的研究，發現摻雜原子引起的電子結構的改變是金剛石薄膜摩擦性質變化的根本原因；QSEs是一種有效的辦法調製納米摩擦特性；雙層h-BN間由於不均勻的電荷分布導致摩擦呈現各向異性的特點，與石墨烯層間各向同性特徵有所差異；Pyrene基分子和石墨烯之間的相互作用和摩擦可以解釋Pyrene基分子作為分子楔從石墨上剝離石墨烯。
