碳洋蔥/貴金屬單原子複合材料的電催化性能研究

《碳洋蔥/貴金屬單原子複合材料的電催化性能研究》是依託太原理工大學，由郭俊傑擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

• 中文名：碳洋蔥/貴金屬單原子複合材料的電催化性能研究
• 項目類別：青年科學基金項目
• 項目負責人：郭俊傑
• 依託單位：太原理工大學

項目摘要

減小催化劑顆粒尺寸是提高燃料電池陰極鉑(Pt)基催化劑效能的有效手段，但是團聚問題使此類催化劑很難進一步降低至納米尺度以下。本項目依據碳洋蔥結構中的晶格缺陷能有效釘扎貴金屬單原子活性中心，阻止其團聚形成納米顆粒的特性，通過液體介質電漿電弧法使Pt、Pd、Ru等貴金屬單原子與碳洋蔥自組裝，實現金屬原子利用率的最大化；考察其作為燃料電池用氧還原催化劑的電催化性能；結合電子顯微學與理論計算研究碳洋蔥結構對金屬單原子的釘扎機制，闡明金屬單活性位的催化機理；建立高分散性金屬單原子催化劑的原子解析度結構特徵-局域行為-巨觀性能之間的關聯，闡明決定金屬催化劑性能的結構根源，對提高貴金屬利用效率和降低能源消耗具有重要的科學意義。

結題摘要

高分散性電催化材料的可控合成是目前開發高效電催化材料研究的有效技術手段。本課題自主設計了液體介質電漿電弧裝置，利用碳洋蔥結構中富含缺陷的石墨片層的空間限域效應，充分發揮了金屬催化活性組分的量子尺寸效應和金屬-載體協同效應，取得主要創新性成果如下： (1)通過選擇不同的液體放電介質和調節放電參數，可控合成了碳洋蔥、碳納米管、石墨烯及其納米網(nanomesh)等低維碳材料，並實現了晶格缺陷及含氧基團的數量和分布的調控，提出了碳洋蔥和石墨烯和石墨烯納米網等碳材料的新的生長機理：碳洋蔥生長的基本結構單元是彎曲的少層石墨烯；而在水下放電的過程中通過引入Ni原子，可以對石墨烯進行原子尺度的腐蝕，進而生成石墨烯納米網。 (2)以核殼結構、擔載結構及單原子插層結構的方式，實現了金屬催化活性組分“納米顆粒-亞納米糰簇-單原子”的跨尺度結構調控：研究結果表明通過選擇不同金屬鹽溶液可以調節複合材料中金屬的種類；控制鹽溶液濃度調控金屬顆粒的大小；電弧放電的電流及電壓參數實現對碳材料形貌的調控，基本實現了碳洋蔥/金屬亞納米顆粒催化劑體系的可控構築。 (3)碳洋蔥結構中的晶格缺陷和石墨層間空間為金屬活性位提供了有效的釘扎位點，有助於阻止金屬單原子及亞納米顆粒的團聚長大，實現催化活性位的最大化。有效提高了金屬超微顆粒及單原子的催化能力和結構穩定性。 本課題建立了高分散性金屬單原子催化劑的結構特徵-局域行為-巨觀性能之間的關聯，為替代Pt等貴金屬催化劑提供了新途徑，對提高貴金屬利用效率和降低能源消耗具有重要的科學意義。