《碳基納米籠負載的新型複合催化劑構建及其性能研究》是依託南京大學，由王喜章擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：碳基納米籠負載的新型複合催化劑構建及其性能研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：王喜章
- 依託單位：南京大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
在剛結題的國家自然科學基金資助下，申請人在碳基納米籠可控制備和能源導向的功能化研究方面取得重要進展，獲得的碳基納米籠具有表面積高、孔容大、石墨化程度好、表面缺陷豐富、便於摻雜調變等優點，且在多個催化反應中初步展示出優良的催化性能。在此基礎上，本項目重點以費托合成制低碳烯烴、選擇氧化苄醇制苯甲醛為探針反應，利用碳基納米籠的電子結構易於摻雜調控、雜原子對催化活性組分具有配位或錨定作用等特點，著重構建碳基納米籠負載的鐵基、釕基納米複合催化劑，探索構建規律，考察催化性能，深入研究催化性能與成分結構的關係(尤其是碳基納米籠電子結構的影響)，揭示載體與活性組分的相互作用、催化劑的催化作用機理和調控機制，為設計和開發先進的新型碳基納米複合催化劑提供科學依據，並最佳化出高性能的碳基納米籠複合催化劑。
結題摘要
以碳納米管為代表的新型碳納米材料在設計和開發新型碳基納米催化劑的研究取得一系列重要進展，但碳基納米管存在比表面積小、不利於催化活性組分的分散等瓶頸問題。本項目擬以費托合成制低碳烯烴等作為探針反應，利用碳基納米籠結構和組成可調的特點，著重構建碳基納米籠負載的鐵基、釕基納米複合催化劑，探索構建規律，考察碳基納米籠納米複合催化劑的催化性能，深入研究催化性能與催化劑成分、結構的關係，揭示載體與活性組分的相互作用、催化作用機理和調控機制。 本項目在執行過程中很好地完成了既定的研究目標。主要進展包括：（1）可控地製備出形貌、結構和組成可調的碳基納米籠，首次提出藉助毛細作用力有效地調控其分級孔結構中微孔、介孔和大孔的比例，為製備合適孔分布的碳基材料提供依據；（2）利用碳基納米籠的結構和組成可控的特點，方便地構建出限閾型和負載型Fe、Ru和Pt基複合催化劑，譬如：利用hNCNC籠壁微孔的陷阱作用和微孔邊沿吡啶氮錨定作用的協同，在溫和的溶液條件下製備出單原子Pt1/hNCNC催化劑。（3）Fe/hNCNC展現出優異的費托合成制低碳烯烴催化性能，發現氮摻雜有利於提高鐵納米顆粒分散性、低碳烯烴選擇性、催化劑的抗燒結和抗積碳性能。（4）首次揭示出在費托合成反應過程中碳化鐵顆粒燒結的羰基鐵介導的類奧斯瓦爾德熟化機制，以此為指導，通過控制hNCNC氮摻雜量，可控地設計和製備出抗燒結催化劑。（5）碳基納米籠負載的Ru基催化劑在溫和條件下展現出優異的選擇氧化苄醇制苯甲醛、苯乙酮選擇加氫制苯乙醇等反應的催化性能，催化活性和目標產物選擇性都接近100 %。（6）作為無金屬催化劑，在選擇氧化乙苯制苯乙酮、電催化硫高效轉化等方面展現出優異的性能，譬如：巧妙地將‘物理限域’、‘化學吸附’、‘催化轉化’等功能集成於一體，在S@hNCNC上實現了相互促進的高效協同，有效地抑制了極化效應、穿梭效應，為揭示相關作用機理及性能調控機制、獲得高功率長壽命鋰硫電池電極材料提供指導。
