《用於電還原CO2制HCOOH的多孔金屬電極的製備與性能研究》是依託天津大學，由王華擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：用於電還原CO2制HCOOH的多孔金屬電極的製備與性能研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：王華
- 依託單位：天津大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
本項目擬開展氫氣泡模板法電沉積製備多孔金屬電極及其電化學還原CO2性能的研究。包括在高電流密度下以Cu片等陰極析出的氫氣泡為模板電沉積製備金屬Pb、Sn等的三維多孔薄膜, 並通過選擇適當的添加劑，電解液組成、電沉積參數來調控孔徑大小、比表面積及孔壁結構，結合 SEM和XRD表征，研究製備條件對三維多孔金屬薄膜形貌和結構的影響；採用循環伏安法研究多孔金屬電極的催化活性，得出電極表面形貌結構與其電催化活性的關係等；以恆電流法測定電極穩態極化曲線，進行動力學研究，探討多孔金屬電極上電還原CO2的反應機理；研究不同反應溫度、電解液組成、還原電位對CO2電還原效果的影響，得出適宜的反應條件。本研究將三維多孔金屬薄膜套用於電化學還原CO2過程，高比表面積可提供更多的反應活性中心，貫通的三維多孔結構有利於CO2傳質，提出了提高電極催化活性的新思路，具有重要的理論意義和套用前景。
結題摘要
電化學還原可使CO2在常溫常壓下進行反應，條件溫和、操作簡便，可使用水為質子源，若選擇來自風能、水力及太陽能的電能，則避免了產生新的CO2。因此在化石燃料大量消耗，環境問題日益加劇的今天，由CO2電化學還原獲取燃料及化學品具有十分重要的意義和套用前景。 本項目從提高電極活性表面積出發，採用簡便、綠色的氫氣泡模板法電沉積製備具有較大的比表面積和貫通結構的三維多孔金屬薄膜多孔鉛、多孔錫、多孔銀電極，並將其套用於CO2電還原研究中。通過SEM、EDS、XRD和循環伏安法等對多孔金屬電極進行了形貌、結構及電化學活性表面積表征，確定了適宜的製備條件，考察了不同製備條件對電極活性的影響；對反應條件（還原電位、電解液組成、反應溫度）對電極CO2電還原性能影響進行了考察；以Tafel法分析了各電極上的反應機理；對電極穩定性、重複使用性及電極中毒失活原因也進行探究。 此外，在實驗研究基礎上，以DFT法模擬計算，探討鉛、錫電極上甲酸生成的反應路徑，明確了兩種金屬電極上甲酸選擇性不同的原因；近期還對電極表面氧物種對CO2電還原反應的促進作用進行了DFT研究，從熱力學上揭示了表面氧物種參與反應的機理的作用。本項目將三維多孔金屬薄膜套用於電化學還原CO2過程，高比表面積可提供更多的反應活性中心，貫通的三維多孔結構有利於CO2傳質，提出了提高電極催化活性的新思路，具有重要的理論意義和套用前景。綜上，項目按研究計畫如期完成，發表SCI收錄論文3篇（1篇已錄用），中文核心期刊論文2篇（1篇已錄用），培養碩士研究生3名、在讀博士研究生1名。並結合課題的國內外發展現狀，開展了對於電化學還原機理的DFT研究，對該項目進一步深層次開展，奠定了很好的前期基礎。
