《生物質氣化產物潔淨催化燃燒研究》是依託華中科技大學，由孫路石擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：生物質氣化產物潔淨催化燃燒研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：孫路石
- 依託單位：華中科技大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
生物質氣化產物作為替代燃料用於燃氣輪機發電及聯合循環（B/IGCC），對於生物質能源的高效大規模利用和有效降低CO2排放具有十分重要的意義。本項目以生物質氣化產物的高溫催化燃燒機理和低NOx生成控制為研究目標。研究不同催化劑的類型及載體結構對燃燒過程的影響，對催化劑進行體系性能分析和最佳化，提出具有低溫催化活性和高溫熱穩定性的催化劑體系；通過催化燃燒試驗，揭示不同氣體組分在催化燃燒過程的物理化學機理及其影響機制；通過對NH3-N2選擇性氧化反應機理及促進NOx還原反應機制的研究，最佳化催化劑結構，改善催化燃燒工況，實現降低NH3的氧化反應程度和提高NOx還原率的目的。在上述研究的基礎上，建立生物質氣化產物氣相催化燃燒反應反應動力學模型，最佳化生物質氣化產物高效潔淨催化燃燒過程，為催化燃燒反應器的開發與套用提供理論依據。
結題摘要
為實現生物質氣化低熱值氣體燃料潔淨催化燃燒機理和低NOx排放的研究目標，本項目提出並製備了貴金屬負載Al2O3型和六鋁酸鹽LaMeAl11O19型及貴金屬負載LaMeAl11O19型催化劑，對催化劑晶相結構、孔徑分布、比表面積、催化劑表面元素價態進行了分析表征，通過模擬氣化氣燃燒實驗進行不同結構催化劑的性能評價與改性，研究不同氣體成分在催化劑表面的吸附/反應特性，揭示了不同氣體組分在催化燃燒過程中的化學反應機理與影響機制，同時結合DRIFT實驗結果探討NH3-N2轉化的機理及促進NOX還原反應的途徑,結果發現在催化劑作用下NH3的轉化遵循-NH反應機理，即催化劑表面吸附的NH3分解產生-NH，-NH與氧原子反應生成HNO，在進一步反應生成N2或N2O,或是-NH直接與氧分子反應生成NO。研究在催化劑作用下模擬氣中通入H2S對可燃性成分催化燃燒的影響以及探究S中毒失活機理，結合失活樣的XPS、SEM、FTIR表徵結果分析探尋催化劑硫中毒的機理及中毒後可逆性，提出抗中毒性和活性優良的催化劑體系。結果表明Pd和Pt在抗硫中毒性上是不同的，推測Pd/Pt 雙金屬負載型催化劑可以成為一個很好的抗中毒催化劑套用在低熱值氣體催化燃燒領域, 催化劑失活後有一定的再生性，催硫中毒主要通過生成的硫酸鹽在表面沉積進而覆蓋活性位，導致活性位轉變成鈍性的表面硫酸鹽，導致催化活性下降。最後建立生物質氣化產物氣相催化燃燒的相關反應動力學模型，在此我們採用基於密度泛函理論(DFT)的Dmol3模組，系統的研究了CO，H2，CH4三種氣體在γ-Al2O3和Pd/γ-Al2O3催化劑表面各位置的吸附情況，結果發現分析Pd/γ-Al2O3中Pd原子取代八面體和四面體Al原子後催化效果差異很大，說明負載型催化劑的取代位置對催化效果有影響。總結以上結果為催化燃燒反應器的開發與利用提供理論依據。
