環境對量子點單顆粒光譜學性質的影響及機理研究

《環境對量子點單顆粒光譜學性質的影響及機理研究》是依託浙江大學，由秦海燕擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：環境對量子點單顆粒光譜學性質的影響及機理研究
• 依託單位：浙江大學
• 項目負責人：秦海燕
• 項目類別：面上項目

項目摘要

量子點單顆粒的光譜學性質，特別是螢光閃爍，與量子點在單分子示蹤和單光子光源等方面的套用密切相關。目前雖然已經獲得了幾種非閃爍量子點，但都是在理想的環境條件下實現的。然而在實際套用中，要求量子點在各種環境條件下仍保持優異的光譜學性質。本項目擬全面和系統地研究環境對量子點單顆粒的光譜學性質的影響。其中所研究的環境因素包括氣相、液相以及固相的環境。結合量子點在集合體和單顆粒水平上，穩態及瞬態螢光光譜學性質，揭示各環境因素對其光譜學性質的影響機理，建立物理機理模型。根據機理模型，理性設計併合成出符合各種實際套用要求的量子點系統。

結題摘要

量子點是可套用於照明、顯示、生物標記等領域的新一代明星發光材料。隨著合成化學的發展，目前人們已經能製備出在標準條件下光學性質優異的量子點樣品。然而在套用中環境往往對其光學性質的影響巨大。本項目系統研究各主要環境因素對量子點單顆粒光譜學性質的影響，揭示其作用機理，從而根據套用要求理性設計量子點體系。本項目首先通過最佳化量子點結構和表面，獲得在標準條件下具有接近完美光譜性質的量子點，為研究環境效應提供了理想的模型體系。通過升級和改造原有的量子點單顆粒螢光成像和光譜測量系統，實現了系綜和單顆粒光譜同步測量、樣品局域環境可調等功能。根據量子點螢光閃爍的光化學過程本質，為量子點“量身定製”閃爍行為定量分析方法，揭示了閃爍機理。利用上述實驗技術和分析方法，系統研究了局域介電環境和氣氛環境等對量子點單顆粒螢光閃爍行為、穩態和瞬態螢光光譜的影響。研究結果表明，局域光頻介電常數通過調節光學態密度，對輻射複合速率有顯著調控作用；俄歇非輻射複合本質上是庫倫相互作用，因而其速率對局域環境的靜電介電常數敏感。根據此機理，我們設計並實現了基元俄歇過程速率均可調控的CdSe/CdS核殼量子點體系。在氣相環境效應方面，對於高質量的CdSe/CdS核殼量子點，在氧氣環境中，電離速率明顯降低從而閃爍被抑制。反映到在系綜水平上，即氧氣有助於提高發射量子產率。CdSe核量子點體系除有上述現象外，還容易被光氧化刻蝕致使螢光淬滅。系統實驗結果揭示了氣氛環境對量子點單顆粒和系綜光譜性質影響的定量機理，量子點的結構和表面決定其氣氛敏感程度。我們由此提出了調控量子點氣氛敏感程度的普適策略。上述幾種環境因素對量子點單顆粒光譜學性質的影響的定量機理的揭示，不僅解釋了多種常見且對套用影響重大的實驗現象，還為理性設計適用於不同套用要求的量子點體系提供了指引。