《環境友好型酞菁脫硫催化劑的研製》是依託西北大學，由趙建社擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：環境友好型酞菁脫硫催化劑的研製
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：趙建社
- 依託單位：西北大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
本項目針對目前工業上脫硫催化反應過程中存在的工藝複雜、副產物多、脫硫效率低、污染較大等問題，擬採用實驗室合成與工業模擬相結合的方法，對現今的酞菁脫硫催化劑進行深入剖析，選擇具有潛在催化性能的分子碎片，採用無毒溶劑或微波固相合成法選擇性的製備酞菁及其衍生物，進而製備液體或固載化酞菁脫硫催化劑，並對其催化活性進行評價。將活性評價與理論模擬計算結合起來，研究酞菁脫硫催化劑催化過程的動力學信息，用酞菁配合物的結構和脫硫催化活性之間的關係驗證酞菁配合物雙活性點模型理論及其適用範圍，完善酞菁脫硫催化反應機理；然後以催化機理為指導線索，篩選出催化性能良好的環境友好型酞菁脫硫催化劑，為生產具有工業套用價值、滿足多種脫硫工藝及技術指標的酞菁脫硫催化劑提供理論和實驗依據。
結題摘要
本課題採用改進的固相熔融法、微波法以及溶劑合成法等方法製備得到酞菁配合物54種，對所得到的酞菁配合物進行了元素分析、紅外光譜和紫外光譜等表征。採用水熱法，通過改變反應溫度、摩爾比以及反應時間等條件將酞菁配合物鍵合在氧化物和分子篩表面，形成固載型脫硫催化劑60餘種，用IR、XRD、SEM、XPS、N2吸附-脫附以及螢光光譜等方法對所製備的催化劑進行了表征。在光照射等條件下利用製備的催化劑催化氧化模擬燃油中的硫醇、噻吩、苯並噻吩以及二苯並噻吩等含硫化合物，探討材料結構和催化性能的關係，總結催化氧化脫硫反應的特點和規律，為酞菁配合物脫硫催化劑的套用與實踐提供有益的借鑑和啟示。催化氧化脫硫得到如下結論：（1）採用溶膠凝膠水熱法合成染料敏化二氧化鈦光催化脫硫劑。MPc-TiO2複合物和MPcTc-TiO2複合物在紫外光和可見光照射下催化氧化降解模擬燃油中噻吩的實驗結果表明，所製備的催化劑在鼓空氣的條件下三小時後對噻吩的轉化率可達到90%以上。（2）MCM-41系列分子篩負載稀土金屬脫硫催化劑的製備與性能研究。通過Ln-MCM-41系列催化劑對模擬燃油中有機硫化合物的催化氧化實驗研究了催化劑的氧化脫硫性能：Ce-MCM-41分子篩的催化氧化性能最好，對噻吩、苯並噻吩和二苯並噻吩的轉化率分別為99.97%、59.73%和60.51%。（3）MCM-41負載金屬酞菁脫硫催化劑的製備及性能研究。通過MCM-41分子篩負載不同取代基金屬酞菁系列催化劑催化氧化降解模擬燃油中硫醇的實驗研究了催化劑的脫硫性能。雙核六羧基酞菁鍵合MCM-41(MCM-41-NH-BNHCPcM)的催化性能是最好的，其去除率可以達到92.74%，四羧基酞菁鍵合MCM-41(MCM-41-NH-TCPcM)的催化性能居中，為90.15%，2-羧基酞菁鍵合MCM-41(MCM-41-NH-CPcM)的催化性能最差，84.40%。（4）稀土金屬氧化物負載金屬酞菁脫硫催化劑的製備及性能研究。合成了鈣鈦礦型氧化物，700 ℃下煅燒所得的氧化物有著良好的形貌結構。進行了La0.8Ce0.2NiO3負載不同系列酞菁配合物的脫硫測試，CoPTpz/氧化物脫硫降解率為70.44 %，加入該催化劑後脫硫率提升了2.5倍。
