《燃煤汞形態轉化動力學機理模型研究》是依託清華大學，由張磊擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：燃煤汞形態轉化動力學機理模型研究
- 依託單位：清華大學
- 項目負責人：張磊
- 項目類別：青年科學基金項目
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
汞是一種全球性的污染物，燃煤是我國大氣汞污染的重要來源，燃煤汞排放控制對我國汞污染防治和應對國際公約談判具有重要的意義。認識汞形態轉化機理和建立系統性的燃煤汞形態轉化機理模型對大氣汞排放控制至關重要。本項目通過模擬燃煤煙氣的降溫過程，確定煙氣成分對汞形態轉化的影響機理；通過固定床模擬煙氣實驗，識別汞在飛灰表面上的吸附和化學反應路徑；基於小試實驗得到的均相反應和非均相反應機理，結合理論計算，建立燃煤汞形態轉化動力學機理模型；利用已有文獻中的現場測試結果對模型進行驗證。通過本研究，有望提高對我國燃煤大氣汞排放和形態轉化規律的認識，為研發和改進燃煤汞污染控制技術提供理論基礎。本項目的研究成果對準確預測燃煤大氣汞排放也有重要作用，將為我國燃煤大氣汞排放的控制對策提供科學支撐。
結題摘要
汞是一種全球性污染物，燃煤是我國大氣汞污染最主要的來源。燃煤汞排放控制對我國汞污染防治和履行國際公約具有重要意義，掌握燃煤汞形態轉化機理和建立系統的汞形態轉化動力學模型是燃煤大氣汞排放控制的關鍵。本項目旨在揭示燃煤煙氣降溫過程汞的均相氧化和非均相氧化機制，識別煙氣組分對汞形態轉化的影響，建立燃煤汞形態轉化動力學機理模型，利用現場測試數據完成模型驗證並確定參數化方案。 本研究首先通過一維沉降爐小試實驗系統模擬燃煤煙氣的降溫過程，識別了煙氣氯濃度、溴濃度、總汞濃度以及煙氣溫度對汞形態轉化的影響；通過固定床模擬煙氣實驗，確定了飛灰表面和SCR催化劑表面汞非均相過程的反應路徑，識別了HCl濃度、NO濃度、NH3濃度及飛灰特性對汞非均相氧化過程的影響；基於固定床實驗確定的反應路徑和小試實驗得到的結果，結合理論分析，建立了燃煤汞形態轉化動力學機理模型的均相反應模組、飛灰表面的非均相反應模組及SCR催化劑表面的非均相反應模組；基於小試實驗結果初步確定了機理模型的參數化方案，基於現場測試結果，分別對無SCR電廠和有SCR電廠的煙氣降溫過程進行了模型驗證，確定了最終的參數化方案。研究結果表明：汞的氧化率與煙氣的鹵素濃度成正相關，與煙氣總汞濃度成負相關，低濃度下總汞濃度的影響占主導，高濃度下鹵素濃度的影響占主導，溴對汞形態轉化的影響比氯高1–2個數量級；汞非均相氧化過程在飛灰表面主要遵循E-R機制，在SCR催化劑表面主要遵循M-M機制，少數非均相過程遵循L-H機制；SO2和NO通過與活性氯原子結合對汞氧化起抑制作用，NH3具有雙重作用機制，一方面通過與Hg0競爭活性位對SCR表面的汞非均相氧化起抑制作用，另一方面也通過消耗NO間接促進汞的氧化過程，現場測試結果表明促進作用占主導。 本研究提高了對燃煤大氣汞形態轉化規律的認識，建立的機理模型為研發和改進燃煤汞污染控制技術提供了重要基礎。項目成果直接套用於UNEP燃煤汞控制BAT/BEP技術導則，為我國汞污染防治提供了科學依據。
