煤基固體酸的結構及其催化纖維素水解的研究

《煤基固體酸的結構及其催化纖維素水解的研究》是依託太原理工大學，由申曙光擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：煤基固體酸的結構及其催化纖維素水解的研究
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：申曙光
• 依託單位：太原理工大學

項目摘要

目前，製備碳基固體酸的原料紛雜，缺乏針對性。將煤與碳基固體酸的結構對比不難發現，煤中除沒有-SO3H外，具備了碳基固體酸所有的結構特徵，這意味著煤製備碳基固體酸是極具潛質的，而優於其它碳源。煤的複雜性決定了煤基固體酸結構的差異性，從而影響到水解纖維素性能。在集成式固體酸理念的引導下，緊扣煤富羥基高芳香度的特性，從煤中縮合芳環、烷基側鏈、酚羥基等含氧官能團在碳化—磺化過程中的演變入手，考察在煤基固體酸上新發現的、區別於傳統固體酸的中間相微晶、-CH3等側鏈、-Cl和-O-、-OCH2-等橋鍵的形成過程以及其對煤基固體酸結構的影響，並結合不同水解底物性質，研究煤基固體酸結構對其吸附性、解結晶能力、水解性能的影響，闡明不同功能域在水解中發揮的協同作用，實現不同活性位點有效整合，探索煤結構-碳載體結構-固體酸結構-纖維素水解性能之間構效關係，達到最佳化設計製備適宜纖維素水解的碳基固體酸的目的。

結題摘要

目前關於製備碳基固體酸的原料紛雜，且這些研究僅把原料作為碳的來源，而忽略了原料化學組成與碳基固體酸結構之間的聯繫。煤中除沒有-SO3H外，具備了碳基固體酸所有的結構特徵，煤具有天然的結構優勢來製備碳基固體酸。然而，煤組成、結構的複雜性決定了煤基固體酸的差異性。項目首先分別以從褐煤到無煙煤的7種不同變質程度的煤為原料，考察了煤的性質、製備方法等因素對碳基固體酸結構和水解性能的影響。在此基礎上，又選擇15種煤，重點探討了在一定的變質程度下，粘結性對碳基固體酸的結構及其催化性能的影響。此外，採用多種氯化方法製備氯功能化煤基固體酸，還通過以模型化合物製備了含硫碳基固體酸，考察了雜原子的引入對碳基固體酸結構和水解性能的影響。研究得到了煤基固體酸詳細的結構模型，其結構隨著煤種、製備方法和條件的變化而變化。中、低等變質程度，中等粘結性的煤經過特定的碳化溫度經兩步法製得的煤基固體酸具有較高的催化活性和穩定性，以共價鍵負載的氯基團有助於打破纖維素羥基之間的氫鍵，高硫煤中的噻吩硫和亞碸硫對纖維素的吸附水解有積極作用。以上製備的煤基固體酸磺酸基密度高達1.41 mmol/g，還原糖得率可達90%。本項目實現了不同活性位點的有效整合，闡明了不同功能域在水解中發揮的協同作用，探索了煤結構-碳載體結構-固體酸結構-纖維素水解性能之間的構效關係，豐富了煤化學和碳基固體酸的內容，達到最佳化設計、製備適宜纖維素水解的碳基固體酸的目的。研究結果對拓展煤的高附加值利用，促進生物質的綠色利用技術發展具有重要的科學意義和實用價值。