激發態在分子高次諧波輻射中的效應

《激發態在分子高次諧波輻射中的效應》是依託陝西師範大學，由陳彥軍擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：激發態在分子高次諧波輻射中的效應
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：陳彥軍
• 依託單位：陝西師範大學

項目摘要

分子的高次諧波輻射是目前強場物理研究的熱點問題之一。分子的諧波輻射和分子的基態軌道有緊密的關係，因此利用諧波輻射人們可能在超快時間尺度內探測分子的結構。然而最近的研究表明不僅分子的基態，分子離子的激發態（具有比基態更高的電離能）和分子的激發態（具有比基態更低的電離能）都可能對諧波輻射產生重要的影響。本項目擬通過數值模擬和理論分析，系統地研究這兩種不同類型的激發態在對稱分子以及不對稱分子高次諧波輻射中的效應。研究這兩種激發態對諧波輻射的貢獻與分子取向的關係，與雷射強度和雷射波長的關係，以及這兩種激發態貢獻之間的競爭機制。另外，本項目還將詳細研究不對稱分子的固有偶極子對這兩種激發態貢獻的影響。這些研究將為利用諧波輻射在超快時間尺度內探測分子的結構和動力學提供一定的理論支持。

結題摘要

分子的高次諧波輻射是當前強場物理研究的熱點領域之一。已有研究表明分子的諧波輻射與分子軌道結構緊密相關，因此利用諧波輻射可以在超快時間尺度探測分子結構和與動力學。然而最近的研究表明，除了基態，分子的激發態還對諧波輻射有重要的貢獻。利用諧波輻射重構分子軌道或者探測分子超快動力學，需要深入理解激發態對分子諧波輻射的影響。在本項目中，我們詳細研究了激發態對於對稱分子和不對稱分子諧波輻射的影響。對於對稱的分子，核間距較小情況下，激發態主要對閾下諧波有重要的影響，導致了閾下諧波的極化。核間距較大情況下，激發態對整個諧波輻射譜都有重要影響。特別是諧波輻射譜呈現了一個寬的分子平台，該平台呈現了強的極化，因此有望作為橢圓極化的阿秒脈衝光源。對於不對稱分子，由於其具有固有偶極子，情況更加複雜。首先由於對稱破缺，不對稱分子即釋放奇次諧波又釋放偶次諧波。核間距較小情況下，激發態主要對兩中心干涉區域諧波有重要影響。由於該影響，不對稱分子奇偶諧波輻射譜通常不展示顯著的兩中心干涉最小，然而該最小位置可通過極化測量來診斷。因為激發態貢獻較小，此時通過解碼奇偶諧波，可實現不對稱分子軌道成像。核間距較大情況下，激發態對整個諧波輻射譜都有重要影響，這與對稱分子情況類似。特別是由於激發態貢獻，不對稱分子的諧波輻射時間在一個雷射周期內展示了不對稱性。通過分析該不對稱性，可以反演極性分子內部複雜的電子運動。在考慮核的振動運動情況下，不對稱分子的激發態貢獻還導致了核的波包的快速擴展，從而使諧波輻射發生在較大的核間距。此時通過解碼奇偶諧波，可以反演核的波包的擴展程度。上述研究深化了人們對分子諧波輻射機制的認識，擴展了分子諧波輻射的研究範圍，並為相關實驗研究提供了有益的參考。