澳門市政廳大樓曾附設過多個機構,包括賈梅士博物院、書信館、法院和監獄,後均遷出。2002年1月1日,澳門民政總署成立,取代澳門的市政機構,大樓名稱也改為“民政總署大樓”。大樓地下右側是展覽廳,定期舉辦各項藝術展覽;二樓前座是會議廳,歷年的澳門市政議會,以至今天的民政總署公開會議和記者招待會,都會在這裡舉行。二樓西北後座設有一所公共圖書館,屬澳門文化局管轄。大樓二樓設有一所公共圖書館,於1929年啟用,以葡國瑪弗拉修道院的圖書館(Biblioteca do Convento de Mafra)為設計藍本,裝潢和家具陳設具有厚厚的古典氣息。專門收藏17世紀至20世紀50年代的外文古籍,特別是葡萄牙在非洲及遠東的歷史文獻,其中不乏珍品。