《氣溶膠對夜間大氣化學過程和NOx清除率影響研究》是依託復旦大學，由周斌擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：氣溶膠對夜間大氣化學過程和NOx清除率影響研究
- 依託單位：復旦大學
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：周斌
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
夜間大氣化學與日間相比有著完全不同的過程，由於缺乏光解，NO3成為夜間大氣中一種重要的自由基，對夜間大氣氧化過程起著關鍵作用；N2O5與NO2和NO3之間的相互轉化，使得N2O5在氣溶膠表面的水解成為夜間大氣清除NOx的主要途徑之一。而氣溶膠酸度、成分和表面積密度等特性對上述過程有重要影響。本項目針對夜間大氣化學過程和氣溶膠、NO3和N2O5等痕量成分，以NO3自由基為關鍵因子，利用多光路差分光學吸收光譜（DOAS）技術和氣溶膠採樣方法，在同一個實驗中構建不同高度的研究平台，可同時在不同高度對NO2、NO3、HONO、O3和SO2等痕量氣體和氣溶膠進行實時測量和採樣，比較不同高度這些污染物的濃度變化，研究氣溶膠對NO3和N2O5在大氣中壽命的影響，探索不同高度氣溶膠酸度、組分和表面積密度等特性對夜間大氣化學過程的影響和對NOx清除過程的影響，揭示氣溶膠對夜間大氣氧化潛力的影響。
結題摘要
利用自製的多光路DOAS首次研究了上海市近地面大氣中NO2、 SO2、HONO和O3的空間分布，利用安德森氣溶膠採樣器，分別在22米和44米高度對氣溶膠的質量濃度和成分特性進行了測量研究。同時，項目利用雙波段的DOAS系統對大氣中的NO2、O3、NO3等與氣溶膠之間的關係進行了長期的觀測和研究，分析了氣溶膠對NO3的壽命影響以及NO2從大氣中清除率的影響。 項目研究的主要結論有： （1）NO2、HONO、O3和SO2等在近地面有明顯的濃度分布，其中NO2和SO2均是在55m左右的高度分布達到最大值，而HONO和O3則是在最高層（77m左右）濃度處於最大值，說明HONO和O3主要是污染物向上擴散過程中，經過大氣化學過程生成的二次污染物。而NO2則主要來自於機動車排放的NO經大氣氧化後的產物。 （2）NO3的平均壽命為129.8s（秋季觀測），NO3的間接清除效果要遠大於直接清除。氣溶膠濃度與NO3壽命有顯著的反相關關係，說明氣溶膠對NO3的清除有明顯的加速作用。特別是在污染天氣情況下，氣溶膠濃度對NO3壽命影響更加明顯。觀測結果表明，對於一定的空氣氣團而言，在10個小時的夜晚時間內，大約有80%的NO2會從其中消除掉。 （3）夜晚，NO2會在水汽的作用下反應生成HONO，由於氣溶膠能夠提供反應表面，因此，氣溶膠的存在會加速HONO的生成。清晨，在太陽光的作用下，HONO會快速發生光解產生OH自由基，進而影響大氣中臭氧的濃度，在日出後的3小時內，大約有41%的HONO被光解，其損耗率大約是0.17 ppb/h。 （4）夏季具有明顯較高的細顆粒污染特徵，說明夏季大氣化學反應對細顆粒污染的顯著貢獻。夏季其他粒徑顆粒物中SO42-和NO3-離子的濃度均顯著高於秋季的對應值。晚上氣溶膠顆粒物上SO42-和NO3-離子的濃度增幅顯著大於白天的濃度增幅，說明夜晚的條件更加有利於SO42-和NO3-離子的反應生成。 與本項目相關研究目前已經完成13篇文章，其中，已發表SCI論文5篇，被錄用待發表SCI論文3篇，正在評審SCI論文1篇；發表會議文章4篇，其中一篇為全國會議分會分會場邀請報告；申請3項發明專利，其中2項已經授權，1項受理。
