核素在非飽和水泥基工程屏障材料中遷移過程的研究

《核素在非飽和水泥基工程屏障材料中遷移過程的研究》是依託清華大學，由李克非擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：核素在非飽和水泥基工程屏障材料中遷移過程的研究
• 依託單位：清華大學
• 項目負責人：李克非
• 項目類別：面上項目

項目摘要

隨著我國民用核能的發展，合理安全儲存其終端產物-放射性廢物成為重要問題。對於放射性廢物中的中低放廢物，近地表的淺層處置是我國較為現實的處置方式，而淺層處置結構對（固化）核素的封閉主要通過各種工程屏障材料實現。在此套用背景下，課題針對近地表處置結構安全性的主要問題-核素遷移過程展開研究，期望通過研究掌握核素在處置結構水泥基工程屏障中遷移過程的基本規律。課題通過選擇典型水泥基屏障材料，分別研究水泥基材料對核素的吸附規律、核素在非飽和水泥基材料中的擴散規律、水泥基材料微結構與遷移特性的關係，最終建立基於微結構參數的核素遷移數學模型。課題分別通過研究預備階段、核素遷移研究階段和理論模型分析、驗證階段來完成上述的研究內容。課題研究成果可望能夠定量評價水泥基屏障材料的長期封閉性能，為處置結構的設計和安全評估提供定量方法。

結題摘要

課題從理論和試驗方面研究了放射性核素在水泥基類非飽和工程屏障材料中遷移過程。研究主要分為水泥基工程屏障材料的孔隙結構與傳輸性能研究、水泥基工程屏障材料對核素的吸附性質和規律、水泥基屏障材料非飽和擴散研究以及非飽和屏障材料核素遷移數學模型研究。孔隙結構和傳輸性能研究方面，研究採用了矽酸鹽水泥-礦渣-矽灰的三元膠凝材料體系製備了不同水膠比的水泥淨漿、砂漿和混凝土材料；由於礦渣和矽灰的加入使水泥基材料的孔隙結構呈現多峰分布的特點，密封養護對材料孔隙結構有明顯影響，顯著增加了 100nm以上區間的孔隙分布和孔隙含量，降低了100nm 以下區間的孔隙分布和孔隙含量；水分等溫吸附曲線是水分遷移的最基本性質，其基本參數與孔隙的特徵尺寸無直接關係，與孔隙的連通程度直接相關。核素吸附研究方面，M45對137Cs和90Sr的單獨吸附和複合吸附試驗表明，核素單獨吸附量稍高於複合吸附量，但是在試驗的微小濃度條件下此影響並不明顯；兩種核素的吸附機理主要是與水泥基材料水化產物的表面離子交換，吸附速率較快，特徵吸附時間小於1天；核素的非飽和擴散研究方面，研究採用了大亞灣核電站的放射性廢液對不同含水率水平的M45試塊浸泡的方法，同時測量液體的吸收質量和廢液中放射性核素的濃度；試驗結果表明不同含水率的M45試塊的吸水速率和規律基本相同；完全乾燥試塊外部的溶液核素濃度下降最為明顯，是表面吸附和擴散共同作用的結果。核素遷移的數學模型研究方面，課題首先建立了單獨的核素非飽和遷移模型，並使用該模型、結合研究的試驗結果完成了對混凝土高整體容器針對核素遷移的300年使用年限的論證；然後研究建立了核素非飽和遷移的多場-多離子模型，模型考慮了水泥基屏障材料的熱傳導、水分傳輸、多種離子遷移以及內部的電荷平衡與吸附關係，最終建立了多場耦合數學模型為處置結構的安全評價提供了有力的支撐。