核廢料固化材料A2B2O7納米陶瓷研究

《核廢料固化材料A2B2O7納米陶瓷研究》是依託四川大學，由盧鐵城擔任項目負責人的專項基金項目。

基本介紹

• 中文名：核廢料固化材料A2B2O7納米陶瓷研究
• 項目類別：專項基金項目
• 項目負責人：盧鐵城
• 依託單位：四川大學

項目摘要

針對高放核廢料地質處置需要，本申請項目提出了具有燒綠石A2B2O7抗輻照結構的納米陶瓷這一新型材料體系。研究內容將在接近核廢料存儲的液態環境中採用濕化學法合成獲得以Gd2Zr2O7為代表的納米陶瓷粉體，藉助六面頂壓機，採用超高壓燒結技術製備納米陶瓷。在化學穩定性實驗評估得出其熱穩定性、耐酸性和耐水蝕性等參數基礎上，模擬核廢料存儲環境累計劑量輻照條件，實驗研究α粒子輻照引起的位移效應所導致的材料非晶化和輻照腫脹問題，實驗研究β射線輻照所引起的加熱效應和材料輻照非晶化後由於熱退火效應引起再結晶的自我修復問題，實驗研究反應堆中子綜合輻照引起的物相和結構變化、密度變化、化學穩定性變化等問題，與傳統燒綠石陶瓷（晶粒尺寸是納米陶瓷的1000倍）相比較，藉助分子動力學輻照損傷理論模擬，揭示納米陶瓷抗輻照的機制和能力。本研究成果有望在核廢料地質處置方面獲得突破，具有明顯的學術意義和潛在的套用價值。

結題摘要

針對高放核廢料地質處置需要，本項目提出具有燒綠石A2B2O7 抗輻照結構的納米陶瓷這一新型材料體系。研究中採用濕化學法合成獲得Gd2Zr2O7納米粉體，分別採用超高壓燒結和真空燒結技術獲得Gd2Zr2O7納米陶瓷。系統研究並確定Gd2Zr2O7納米陶瓷螢石–燒綠石–螢石相開始相變的溫度範圍分別為1250–1300℃、1500–1550℃，燒結溫度只有在1300℃–1550℃之間，才可得到燒綠石結構Gd2Zr2O7。不同燒結溫度下Gd2Zr2O7的IR圖譜表明約在510cm-1處的紅外峰，隨有序度增大，峰向高波數方向移動。燒綠石和螢石結構Gd2Zr2O7的拉曼圖譜中，只有A1g振動模式有明顯變化。本項目重點研究電子輻照所引起的輻照自修復（結晶）的現象，利用JJ-Z型電子靜電加速器，採用能量為1.7MeV、注量在1015~2×1016 /cm2的電子輻照非晶Gd2Zr2O7粉體、晶態Gd2Zr2O7 納米粉體和晶態Gd2Zr2O7 納米陶瓷。結果表明，非晶Gd2Zr2O7粉體未出現晶化現象；部分晶態Gd2Zr2O7 納米粉體和納米陶瓷在1016 /cm2的注量下，結晶度提高，晶粒長大，輻照引起的退火效應占主導地位；結晶程度較高的Gd2Zr2O7納米陶瓷在電子輻照下結晶度提高最大，平均晶粒尺寸也有明顯提高。利用電子束材料測試平台EMS-60裝置，採用能量為80–120 keV，束斑大小為4cm×4cm的電子束輻照非晶Gd2Zr2O7 陶瓷和螢石結構Gd2Zr2O7 納米陶瓷，結果表明：非晶Gd2Zr2O7陶瓷在電子輻照下，溫升為450℃時轉變為螢石相，且在同等溫升條件下，樣品的結晶度隨電子能量的增大而增大；在溫升為600℃，電子能量為140 keV的電子輻照下，非晶Gd2Zr2O7陶瓷可能出現燒綠石相；螢石結構Gd2Zr2O7納米陶瓷在溫升為1000℃的電子輻照下出現燒綠石相。和純加熱相比，電子輻照大大降低了出現螢石相和燒綠石相的溫度，在電子輻照下更易實現輻照自修復。實驗也研究了α粒子輻照引起的位移效應，結果表明Gd2Zr2O7陶瓷在1×109 ions的注量下未相變，但晶化峰右移。這些研究為納米陶瓷的熱態實驗和未來核廢料處置套用奠定學術和技術基礎。