校正質譜法測定氯同位素豐度和絕對氯原子量

《校正質譜法測定氯同位素豐度和絕對氯原子量》是依託南京大學，由魏海珍擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：校正質譜法測定氯同位素豐度和絕對氯原子量
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：魏海珍
• 依託單位：南京大學

項目摘要

目前國際採用的標準氯原子量由上世紀60年代採用精度較低的負離子質譜法測定，隨著近年來同位素分析測試技術的長足進步，己成功建立了高精度、高靈敏度的Cs2Cl+-石墨-PTIMS方法，因此採用當前這一最好測試方法來對標準氯原子量進行重新校正十分必要。本項目將利用目前國際上最先進的表面熱電離質譜Triton TI，採用高純35Cl和37Cl同位素試劑，製備氯同位素系列校正樣品溶液，採用高精度Cs2Cl+-石墨-PTIMS方法進行校正樣品、氯同位素標準物質ISL 354 NaCl，天然海水樣品以及NIST 975,NIST 975a氯同位素組成的高精度測定。採用儀器校正係數K值計算以上樣品的絕對氯同位素組成和原子量，為IUPAC評價氯同位素組成和原子量提供依據。

結題摘要

本項目開展了氯同位素豐度和絕對原子量的精確測定和同位素地球化學套用研究，主要獲得以下三方面的研究進展：（1）研究通過設計稱量裝置消除了溶液稱量過程中蒸發效應引入的測定誤差。採用高精度庫倫滴定方法測定了由美國橡樹嶺國家實驗室（Oak Ridge National Laboratory, USA）購置高純Na37Cl和Na35Cl同位素試劑中的氯含量。由精密稱重配製獲得系列人工合成的校正樣品，在國內不同實驗室分別採用兩台熱電離質譜儀（Triton Ti和VG 354）完成了系列校正溶液中氯同位素組成的測定。通過循環疊代計算方法確定了高純Na37Cl和Na35Cl同位素試劑中原始37Cl/35Cl比值，並計算得到氯同位素自然豐度條件下兩個質譜儀的平均校正係數。（2）在相同實驗條件下完成三種國際氯同位素標準物質中氯同位素組成測定，通過校正質譜計系統誤差分別得到NIST975、NIST975a和ISL 354 NaCl的絕對37Cl/35Cl比值為0.319876  0.000067、 0.319768  0.000187 和 0.319549  0.000044。本研究得到NIST975、NIST975a和ISL 354 NaCl中絕對氯原子量分別為35.45284(8), 35.45272(21)和35.45252(2)，這一結果與IUPAC-CIAAW於1999年發布的氯原子量值（Ar(Cl) 35.453(2)）相一致。在國際上首次給出了由海水製備具有氯同位素地球化學研究意義的國際標準ISL 354 NaCl中的絕對37Cl/35Cl比值。國際IUPAC原子量與同位素豐度委員會（CIWWA）前主席和執行秘書T. B. Coplen教授對本研究給予了高度的評價，認為本精密測量為自然科學研究做了重要貢獻，將被IUPAC評價為氯同位素組成的最佳測量（Best Measurement）。（3）採用二元同位素（B-Cl）指標耦合方法開展同位素地球化學套用研究。根據鹽湖沉積物－成礦流體中同位素組成特徵和B、Cl元素在不同水體、水-岩體系或水-沉積物之間遷移、分配、富集過程中的同位素分餾機制，研究了鹽湖資源富集成礦物源控制機制。為實現利用多元穩定同位素作為示蹤劑研究礦產資源成因及其演化過程，正確評價礦產資源可持續開發的物源保障潛力、指導尋找新的礦產資源提供科學依據。