1918年,查爾斯·博耶離開菲雅克,進入索邦神學院。在學習的同時,博耶儘可能多地與巴黎戲劇界人士接觸。1920年,博耶的社交活動得到了回報,他被朋友們推薦給劇院導演,代替一個生病的男主角出演戲劇《Les Jardins de Murcie》。在完成學業後,博耶開始了巴黎舞台生涯。20年代早期,查爾斯·博耶不僅在舞台上演出,還出演了幾部無聲電影。
1938年,查爾斯·博耶與海蒂·拉瑪合作出演電影《海角遊魂》,飾演英俊世故的珠寶竊賊佩彼·勒·莫科,憑藉在本片的演出獲得了第二個奧斯卡提名和許多影迷。片中查爾斯·博耶以具有異國情調的語調對海蒂·拉瑪說出台詞:“Come with me to the Casbah。”這句台詞被許多喜劇演員在表演模仿時使用。而華納兄弟的卡通片《樂一通》中的臭鼬臭美公子的動漫形象就是從查爾斯·博耶的這部影片裡借鑑來的。
1948年,查爾斯·博耶出演劉易斯·邁爾斯通的電影《凱旋門》,電影失敗後,他把注意力轉向了配角和戲劇,同時發展第二職業。1951年,查爾斯·博耶出演電影《歡樂時光》獲金球獎最佳男主角的提名。同年,查爾斯·博耶一直積極參與戲劇事業,並在百老匯戲劇《Man and Superman》中扮演唐璜的角色。1952年,查爾斯·博耶因主演《地獄中的唐璜》,獲得托尼特別獎;同年,查爾斯·博耶與迪克·鮑威爾、大衛·尼文和艾達·盧皮諾合作,共同成立了四星電視公司。1961年,查爾斯·博耶出演由萊斯利·卡倫主演愛情電影《春宵花月夜》,博耶飾演一位紳士西澤,憑藉在本片的演出博耶第四次獲得了奧斯卡提名。電影根據同名的舞台音樂劇改編,在票房上大受歡迎,也受到了好評,
隨著年齡的增長,查爾斯·博耶也開始主要扮演配角。1966年,查爾斯·博耶出演由雷內·克雷芒導演的戰爭劇情片《巴黎戰火》。同年,博耶由奧黛麗·赫本和彼德·奧圖主演喜劇電影《偷龍轉鳳》。同年,查爾斯·博耶錄製了一張情歌專輯《Where Does Love Go》,用他獨特的深沉嗓音和法國口音演唱。1967年,查爾斯·博耶出演邦德系列電影《Casino Royale》。同年,查爾斯·博耶出演由羅伯特·雷德福和簡·方達主演的喜劇電影《裸足佳偶》,在片中飾演簡·方達的房東。1969年,查爾斯·博耶出演由凱瑟琳·赫本主演的喜劇電影《The Madwoman of Chaillot》,扮演了一個腐敗的城市官員。同年,出演愛情喜劇片《八十年代人生》,與瑪娜·洛伊飾演一對健康、思想自由的老年夫婦。