有機光伏器件中激子拆分的自旋-玻色理論研究

《有機光伏器件中激子拆分的自旋-玻色理論研究》是依託華南理工大學，由姚堯擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：有機光伏器件中激子拆分的自旋-玻色理論研究
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：姚堯
• 依託單位：華南理工大學

項目摘要

近年來，隨著非線性光學實驗技術被廣泛運用到有機光伏器件的研究中，揭示激子拆分過程的內在物理機製成為學界研究的要點。目前，理論上主要有兩種機制來解釋有機激子拆分的微觀過程，它們分別基於退局域化和熵的圖像。這兩種機制在一定程度上相互矛盾，並且兩者都只有唯象的定性表述，缺少微觀的定量分析。在此背景下，本項目提出從具有微觀本質的自旋-玻色模型出發，研究有機光伏器件中與激子拆分相關的光-電轉換過程，探討退局域化、熵、自由能等因素對拆分效率的影響，計算不同的非線性光譜並與實驗對比。為完成這些目標，我們將發展和整合多個研究自旋-玻色理論的方法，使其交叉配合、給出定量的理論結果，為相關套用提供參考和幫助。

結題摘要

本項目主要是研究有機光伏器件中的激子拆分問題。項目立項於2015年，正是那一年，新型非富勒烯電子受體ITIC被合成出來，徹底改變了有機光伏器件的研究格局。四年多來，隨著非富勒烯受體更加廣泛地套用，有機光伏器件的效率不斷攀升，為未來的套用打開了大門。與此同時，對其中激子拆分的機理研究也翻開了新的篇章。我們在本項目的資助下，過去四年里對激子拆分進行了全方位的理論研究，提出了一系列針對不同有機體系的全新機理，得到了學界的廣泛認可。具體來說，我們獲得了如下幾點重要的研究成果：（1）我們針對小分子太陽電池提出了超快長程電荷轉移態的模型。我們建立的模型包含局域的激子態及短程和長程的電荷轉移態，此外，我們還考慮了非對角電聲耦合。通過含時密度重整化群的計算，我們發現了非對角電聲耦合在電荷分離中所起的重要作用。我們計算了這一過程中糾纏熵的變化，與傳統熱力學熵的計算結果近似。我們認為，電荷分離應該用糾纏熵來刻畫才能更加反映實際問題。（2）我們針對非富勒烯太陽電池提出了電荷自聚集的模型。我們認為，非富勒烯體系常用的DA交替的結構是其激子拆分效率高的主要原因，因為DA交替的結構有助於正負電荷的交替分布，形成局域的電偶極矩，改變材料的介電常數。通過多體模型的計算，我們發現這一效應將大輻改善拆分效率。（3）我們針對全聚合物太陽電池提出了超快空穴轉移的模型。全聚合物太陽電池由於具有良好的低溫溶液製備等優勢，一直是研究的重要課題。我們與相關實驗組緊密配合，從實驗和理論分別指出了這其中存在的超快空穴轉移過程，這一發現有助於我們更好地理解全聚合物電池的工作機理，幫助設計更最佳化的材料和器件。