《晶胞厚度納米片分子篩的創製及其催化性能研究》是依託華東師範大學，由吳鵬擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：晶胞厚度納米片分子篩的創製及其催化性能研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：吳鵬
- 依託單位：華東師範大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
以研製結構新穎、孔道開放、適合大分子催化反應的分子篩催化劑，研發環境友好催化過程為目標，擬開展非表面活性劑體系具有晶胞尺寸厚度的納米片分子篩的設計合成、催化中心的構建和催化性能的研究。基於矽鍺分子篩晶體雙四元環結構單元具有可塑性和可改變的特點，結合水熱體系分子篩骨架與外來無機和有機物種之間的主客體相互作用原理，實現分子篩沿特定晶面趨向性生長，隔斷與其垂直方向的晶體延伸，製備納米片分子篩。形成設計納米結構分子篩催化材料的適合性方法，合成由UTL、UWY、BEC和IWR結構晶胞組成的分子篩納米片。採用直接或間接同晶取代法，將Al、Ti、Sn、Zr和Ga等活性中心引入分子篩骨架，獲得相應的固體酸和選擇氧化催化材料。研究納米片分子篩催化劑在烴類裂解、芳烴烷基化、酮類氨氧化和Bayer-Villiger氧化反應中的催化性能。研究成果不僅豐富沸石的設計合成理論，而且對工業催化套用具有重要意義。
結題摘要
沸石分子篩在催化、吸附和分離等領域具有重要的套用背景，創製結構新穎獨特、孔道開放、催化活性中心高效的分子篩材料是多相催化領域的研究熱點。項目以設計合成適合大分子催化反應和多功能一體化的分子篩催化劑，及其環境友好催化過程為目的，開展了晶胞尺寸水平上分子篩結構的修飾、催化功能的構築及其催化套用研究。（1）基於矽鍺分子篩晶體雙四元環結構單元具有可塑性和可改變的特點，開展了類層狀結構的矽鍺分子篩的自上而下結構修飾和納米片分子篩中雜原子催化中心構建研究，採用Si、Ti、Sn等雜原子同晶取代骨架Ge，獲得了系列高水熱穩定的UTL、UWY、BEC和IWR結構高矽沸石材料以及由UTL分子篩層板構築的孔道結構在10-14員環之間可調控到的雜原子分子篩（Sn-UTL、Ti-ECNU-14，15等）。同時通過結構導向劑分子對矽鍺體系晶化過程的控制，獲得了特定晶面趨向性生長的ECNU-20 納米片分子篩。（2）利用有機銨結構導向劑分子的特殊立體幾何構型，結合已晶化分子篩結構的溶解、快速再晶化或結構組裝，製備MWW層板層間排列方式不同的新型層狀分子篩材料ECNU-5，進一步利用表面活性劑控制層板在介觀尺度的排列和重組，構建了晶胞尺度的微介孔複合分子篩ECNU-7；（3）研發了自下而上的層狀分子篩的後處理結構修飾創製新結構分子篩材料的方法，在晶胞尺度對分子篩的層狀前驅體進行結構修飾或化學客體分子的引入，製備得到了層間擴孔型大孔徑分子篩、層間剝離Sub-Zeolite材料以及有機無機雜化納米片分子篩材料。 所製備的新型雜原子分子篩材料在烴類的液相選擇氧化以及雙（多）功能催化反應中顯示獨特催化性能。研究成果豐富了在晶胞尺度設計合成沸石材料的理論和方法，得到了對工業實際套用具有潛在套用價值的催化材料和反應過程。
