新型硼碳氮三元化合物的高效光催化制氫性能研究

《新型硼碳氮三元化合物的高效光催化制氫性能研究》是依託福州大學,由黃彩進擔任項目負責人的聯合基金項目。

基本介紹

  • 中文名:新型硼碳氮三元化合物的高效光催化制氫性能研究
  • 依託單位:福州大學
  • 項目類別:聯合基金項目
  • 項目負責人:黃彩進
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

氫能源被視為21世紀最具發展潛力的清潔能源。光催化分解水制氫是一種重要的且有工業套用前景的制氫途徑,也是光催化的重要研究方向。發展高光量子效率、高穩定性及廉價光催化劑和構建高效反應系統是研究核心。近年來,由非金屬元素構成的新型光催化劑(如g-C3N4)由於具有價格低廉、環境友好、元素豐度高等特點而倍受關注。在前期工作中,我們成功地通過高溫法製備出硼碳氮三元共聚物BCN半導體,初步開展了理論計算和光催化實驗研究工作,發現BCN的能帶結構與材料的碳、氮、硼的比例密切相關,在可見光照射下和電子助劑存在下,該三元固溶體具有很好穩定性和光催化制氫活性。但是我們也同時發現BCN半導體在光催化套用中還存在一些關鍵問題需要深入研究。為此,本課題擬進一步研究材料的構-效關係及其調控規律、光催化作用本質及反應機理,提高其光催化制氫性能,拓展BCN半導體光催化在能源、環境和化工等眾多領域的工業化套用。

結題摘要

BCN是頻寬可調的非金屬半導體,具有類石墨烯的二維材料, 是一種新型的非金屬層狀光催化劑,具有很好光催化產氫和CO2還原性能。根據前期探索結果,本項目基於光催化劑的理性設計,圍繞預定的研究計畫進行,採用離子摻雜、異質結構建及結構重建等策略最佳化光催化劑。重點研究內容及成果如下:(1)嘗試了多種離子摻雜BCN材料。發現鹵族元素相對容易摻雜,其中F摻雜顯現較好的光催化活性。(2)研究了BCN材料異質結構建。進行原位BCN負載CdS,雖然其光催化產氫活性提高不明顯,但是表現出比較好的光催化還原CO2活性。(3)對BCN材料進一步結構調控。通過對BCN材料進行簡單的高溫後退火修飾,有效提高了其結構的有序性,實現高效的光催化選擇性氧化芳香醇。(4)較為系統地研究了新型高效光催化助劑NiSex、NiS等。構建NiSex與TiO2、CdS、CdMnS等異質結結構,發現複合材料的光催化產氫活性具有明顯地提高。比如:NiSe/Mn0.5Cd0.5S異質結,有效提高了光解水產氫的活性,最佳產氫值高達28.08 mmol/h/g,且高於1 wt% Pt/Mn0.5Cd0.5S(24.22 mmol/h/g)。NiS/CdS複合催化劑明顯的表現出增強的光催化產氫活性(可達500μmol h−1mg−1),是一種非常不錯的產氫光催化劑,有望於實際套用。(5)探索了幾個新穎結構的光催化劑(如核殼結構的Co@BN納米顆粒、ZnIn2S4基光催化劑)的光解水制氫。初步實驗表明其具有良好的光催化分解水產氫性能。截至目前,在國際期刊ACS Catalysis、ChemSusChem、Applied catalysis B、ChemCatChem、Catalysis Today、Chemistry - A European Journal等刊物上發表13篇文章;獲國家發明專利授權3項。需要說明的是,在項目的研究中我們取得一定的進展,但是由於項目研究時間限制以及光催化劑、光催化反應條件的最佳化以及文章發表過程、專利的申請需要時間,這些研究還是處在探索中或者數據在整理當中。本工作目前雖然結題,但是有一些相關工作以及其結果的發表還在繼續中。

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