《新型熱化學循環分解CO2和H2O反應歷程研究及系統分析》是依託浙江大學，由張彥威擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：新型熱化學循環分解CO2和H2O反應歷程研究及系統分析
- 依託單位：浙江大學
- 項目負責人：張彥威
- 項目類別：面上項目
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
申請人在國際上首次提出熱化學ZnSI循環系統，利用熱能分解CO2和H2O製備CO和H2。項目關鍵科學問題集中在熱化學循環體系中反應歷程和系統研究兩方面。研究內容包括：CO2分解實驗及機理、ZnI2生成反應特性、ZnI2均相/催化分解反應機理以及循環系統效率評估及初步設計最佳化。研究思路建立在以實驗研究為主導，理論分析和模擬計算為支撐的構架上，分別在CO2分解實驗系統、ZnI2生成實驗系統、ZnI2催化分解實驗系統上，按擬訂的技術路線執行，完成原理性實驗驗證，利用化學熱力學、化學動力學、催化化學及化工流程設計的基本原理及相關軟體，完成反應歷程及系統的理論分析和模擬最佳化，得到各反應體系特性和相關化學熱動力學模型以及循環系統的最佳化控制途徑，完成反應歷程機理認識和循環系統可行性初步驗證的雙重目標，為碳循環可持續能源系統構建提供理論和方法的支持。
結題摘要
本項目根據研究計畫和研究目標開展了一系列研究工作，到目前為止，已完成了項目制定的主要研究內容，獲得了一批較好的研究成果，並為開闢新的研究方向奠定了良好的基礎。項目完成了如下內容：（ 1）實驗研究了不同條件參數對Zn還原CO2反應的影響，利用FactSage對該反應進行熱力學平衡計算，構建了Zn還原CO2反應-傳質耦合模型，得到了表觀活化能、指前因子及最概然機理函式等，國際上首次提出了氧化殼層厚度定量計算表達式。 （ 2）實驗研究了不同條件參數對ZnI2生成及其分解反應的影響，利用FactSage對其進行熱力學平衡計算，提出了ZnI2生成反應機理，確定了最優工況。將CO2引入ZnI2分解反應中，打破原體系化學平衡，極大地提高了ZnI2分解率，使得原系統簡化為五步式，工藝流程更簡單。 （ 3）實驗研究了不同條件參數對硫酸均相分解反應的影響，利用CHEMKIN等軟體對其進行熱力學和動力學模擬，建立硫酸均相分解反應機理，指導了高效廉價複合金屬氧化物催化劑的篩選與研製。確定了影響硫酸催化分解的關鍵步驟，建立了催化分解機理。 （ 4）構建了熱化學ZnSI循環系統並模擬了工藝流程，對該系統進行了物流平衡、能量平衡及熱效率分析，探索了不同條件的熱效率敏感性。提出了使用電化學本生反應系統、開路ZnSI循環系統及五步式ZnSI循環等三種簡化方案，並進行了物料平衡、能量平衡及熱效率分析。 （ 5）項目在研期間多次參加國內外學術會議，累計口頭報告5次（國際會議口頭報告4次）；通過項目的執行，培養了博士生3名，碩士生2名，指導本科畢業設計9名；已將相關研究成果發表在能源類國際核心期刊上，總計SCI論文19篇（影響因子IF5year＞4.0的5篇），EI論文4篇（會議論文2篇）；授權發明專利4項。綜上所述，本項目完成了CO2分解反應、ZnI2生成與分解反應及硫酸分解反應機理研究，構建了熱化學ZnSI循環系統並完成了效率評估與最佳化，對熱化學反應動力學和微納尺度傳質過程的認識更為深入且為今後的研究工作提供經驗和指導。
