後來他成為了僅次於約瑟夫·亨利的助理部長。作為助理,貝爾德也幫助做一些出版物和期刊交換工作,用以提供世界各地科學家以他們平時難以取得的資料。他支持威廉·史蒂波生、羅伯特·肯尼卡特、Henry Ulke和亨利·布萊恩特的工作。自1855年任助理部長開始,貝爾德就開始和部長亨利一起提供科學家們設備和物品以方便美國和墨西哥邊境調查。1856年獲狄金森學院物理學博士學位。1852年和1857年,他獲得了國家科學促進機構(National Institute for the Promotion of Science)的藏品,不過直到1858年,這些都沒能成為史密森學會的永久收藏品。1856年,貝爾德同亨利一起出席了亞伯拉罕·林肯的葬禮。1870年,貝爾德前往麻薩諸塞州伍茲霍爾度假,在那裡他迷上了海事研究,並計畫前往新斯科舍省和新英格蘭探險。
1872年,貝爾德任美國國家博物館管理人。他告訴喬治佩·金斯·馬什應該由他來擔任博物館領導人,他有志於擴大整體的博物館館藏量。貝爾德是《北美鳥類史》的主要作者,該書發行於1874年,在今天的鳥類學領域中占據重要地位。貝爾德創立了全部的百年博覽會(Centennial Exposition)的展覽,並且獲得數個獎項。在展覽會結束後,貝爾德成功地勸說了其他與會者將其藏品捐給史密森學會。最後總共得到4,000餘箱物品,裝滿了62節貨車車廂。因為收穫是如此巨大,1879年美國國會批准建立了一個國家博物館建築,即今天的藝術與工業館( Arts and Industries Building)。
史密森學會第二任秘書
1878年5月13日,約瑟夫·亨利去世,5月17日,貝爾德便成為了史密森學會第二任秘書。史密森學會大樓免費租給他居住,但是他拒絕了,只是把建築東翼作為辦公場所。他在整個建築中都安了電話。這一年,瑞典國王授予他成為Order of St. Olav的一員。貝爾德一直在視察著新國家博物館建築的工作,終於它在1881年開放。1883年,儘管由於職位所限沒能去參加會議,他任仍然被一致推選為美國鳥類學家聯盟的創始人。1887年2月間,貝爾德以“intellectual exertion”為由請了病假。塞繆爾·P·蘭利任代理秘書。