強化CO2吸附的NiMgAlCa複合催化劑製備及作用機制

強化CO2吸附的NiMgAlCa複合催化劑製備及作用機制

《強化CO2吸附的NiMgAlCa複合催化劑製備及作用機制》是依託太原理工大學,由荊潔穎擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

  • 中文名:強化CO2吸附的NiMgAlCa複合催化劑製備及作用機制
  • 項目類別:青年科學基金項目
  • 項目負責人:荊潔穎
  • 依託單位:太原理工大學
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

CO2吸附強化CH4/H2O重整制氫是提供低成本高純氫氣和實現CO2減排的方法。研製兼具催化、吸附性能的複合催化劑是實現這一化學過程的關鍵。針對低水碳比條件下,CO2吸附強化CH4/H2O重整制氫常用鎳基催化劑易積炭,鈣基吸附劑易燒結等問題,申請項目擬利用NiMgAl層狀複合金屬氫氧化物熱分解反應和其結構的可調變性及聚乙二醇的擴孔特性,通過控制焙燒溫度、金屬離子濃度、陰離子類型,改變聚乙二醇的分子量和添加量等方法製備兼具催化、吸附性能的NiMgAlCa複合催化劑。通過線上研究分析NiMgAlCa複合催化劑在反應過程中表面結構和化學性質的變化,結合複合催化劑反應活性變化規律,獲得複合催化劑強化CO2吸附的作用機制,為制氫反應的新型複合催化劑設計提供理論依據。

結題摘要

CO2吸附強化CH4/H2O重整制氫是提供低成本高純氫氣和實現CO2減排的方法。研製兼具催化、吸附性能的複合催化劑是實現這一化學過程的關鍵。複合催化劑活性及穩定性與活性組分Ni分散度和吸附組分CaO的性質密切相關。本項目首先以提高吸附組分CaO的循環吸附穩定性為目標,利用溶膠凝膠法合成得到系列強循環吸附穩定性的CaO基吸附劑,且適量Al的添加可使吸附劑的CO2吸附容量顯著提高,其中CaO/Al2O3質量比為9:1的吸附劑具有最高的CO2吸附容量。機理研究發現:製備得到的CaO/Ca3Al2O6系列合成吸附劑具有在高溫下較穩定的小比表面、小孔體積結構,使其在循環吸附過程中結構保持穩定,循環吸附穩定性強;摻雜Al後經焙燒形成的惰性物質Ca3Al2O6均勻分散在CaO微粒間,減少了吸附劑顆粒在與CO2反應過程中體積的膨脹程度,為CO2向吸附劑顆粒內的擴散提供了一定的孔隙,使摻雜Al的合成吸附劑比不摻雜Al的合成吸附劑CO2吸附容量顯著提高。在此基礎上採用聚乙二醇、水蒸氣和CO2分別對CaO/Ca3Al2O6進行預處理,考察了吸附劑孔結構與吸附性能的變化規律。借鑑類水滑石結構具有的特點,以摻雜Al的CaO為載體,採用共沉澱法製備了具有大比表面積和高金屬分散度的Ni/CaO-Al2O3複合催化劑,考察了Ca/Al比、焙燒溫度、助劑MgO添加量對複合催化劑吸附強化CH4/H2O重整制氫活性和穩定性的影響,並探究了其作用機制。當Ca/Al比為3,前驅體分解溫度為700°C,MgO添加量為1%時,該複合催化劑的CO2吸附容量為5.05mol/g,且吸附強化CH4/H2O重整制氫過程中氫氣濃度達到了98.7%。

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