Barkla的第一項研究是關於電波沿導線傳播的速度，但從 1902 年起，他開始進行 X 射線的研究並在這一領域作出了一系列重大發現。
婚姻與家庭
Charles Glover Barkla於1907年與Mary Esther結婚，她是英國曼島（ the Isle of Man ）接待員John T. Cowell的大女兒，他們有兩個兒子和一個女兒。最小的兒子Michael Barkla，是一位飛官，同時也是個有才器的年輕學者，卻不幸於1943年命喪於一次任務。Barkla的主要興趣是唱歌，有著澎湃有力的男中音嗓門，他也是國王教會唱詩班的一員，而晚年他也開始迷上打高爾夫球。
Barkla在1944年10月23日在他位於愛丁堡Braidwood的家中逝世。
工作夥伴
Moseley是最年輕且最有才幹的一位合作者， 1913 年才 26 歲。他本來一直在研究 b 射線，被 X 射線研究的巨大成果和廣闊前景所激勵，主動地投入到 X 射線的特徵譜研究之中。他採用亨利·布拉格X 射線光譜儀，對一系列元素進行系統的分析，獲得了非常簡單的規律。
Moseley在“各種元素的高頻光譜”一文，把九種元素 ----Ca 、 Ti 、 V 、 Cr 、 Mn 、 Fe 、 Co 、 Ni 和 Cu ，在相同反射角的條件下拍攝到的 X 射線特徵譜排列在一起，顯示了明確的規律性。 1914 年Moseley進一步作了定量計算，得到了一個和巴耳末公式類似的公式，並且證明原子中的電子數正是元素周期表中的原子序。這樣，Moseley就在Barkla的基礎上對波耳原子模型理論作出了有力的支援。
Moseley的工作深受物理學界的讚賞，可惜 1915 年他不幸死於歐洲戰場。Moseley是一位非常有才華的實驗物理學家，對特徵 X 射線譜的研究作出了重大貢獻。有人說，如果Moseley不是過早去世，他應該能夠和Barkla共享諾貝爾物理學獎。
愛丁堡大學的Barkla從1902年起就在研究 X 射線。他從 X 射線受物質的散射證明原子中的電子數大約等於該元素的原子量的一半。後來證明，這一結果對輕元素是相當正確的。Barkla在研究中發現了 X 射線的偏振性，這對認識 X 射線的波動性有一定影響。人們知道，X 射線的波動性是 1912 年德國人勞厄用晶體繞射（衍射）實驗發現的。在此之前，人們對 X 射線的本性眾說紛紜。倫琴傾向於 X 射線可能是以太中的某種縱波，斯托克司認為 X 射線可能是橫向的以太脈衝。由於 X 射線可以使氣體分子電離， J.J. 湯姆森也認為是一種脈衝波。
X 射線是波還是粒子？是縱波還是橫波？最有力的判據是干涉和繞射（衍射）這一類現象到底是否存在。 1899 年哈加 （H. Haga） 和溫德 （C. Wind） 用一個製作精良的三角形縫隙，放在X 射線管面前，觀察 X 射線在縫隙邊緣是否形成繞射（衍射）條紋。他們採用三角形縫隙的原因，一方面是出於無法預先知道產生繞射（衍射）的條件，另一方面是因為在頂點附近便於測定像的展寬。他們從 X 射線的照片判斷，如果 X 射線是波，其波長只能小於 10 － 9 厘米。這個實驗後來經瓦爾特 （B. Walter） 和泡爾（R. Pohl） 改進，得到的照片似乎有微弱的繞射（衍射）影像。直到 1912 年，有人用光度計測量這一照片的光度分布，才看到真正的繞射（衍射）現象。索末菲據此計算出 X 射線的有效波長大約為 4 × 10 － 9 厘米。
X 射線還有一種效應頗引人注目。當它照射到物質上時，會產生二次輻射。這一效應是 1897 年由塞格納克 （G. M. M. Sagnac） 發現的。塞格納克注意到，這種二次輻射是漫反射，比入射的X 射線更容易被吸收。這一發現為以後研究 X 射線的性質作了準備。 1906 年Barkla在這個基礎上判定 X 射線具有偏振性。Barkla的實驗原理如圖 17 ? 1 。從X 射線管發出的X 射線以 45 °角輻照在散射物 A 上，從 A 發出的二次輻射又以 45 °角投向散射物 B ，再從垂直於二次輻射的各個方向觀察三次輻射，發現強度有很大變化。沿著既垂直於入射射線又垂直於二次輻射的方向強度最弱。由此Barkla得出了X 射線具有偏振性的結論。根據X 射線的偏振性，人們開始認識到X 射線和普通光是類似的。Barkla還對X 射線的吸收和感光作用進行了研究，對這方面的知識作出了有價值的貢獻。
偏振性的發現對認識 X 射線的本質雖然前進了一大步，但僅靠偏振性還不足以判定 X 射線是波還是粒子，因為粒子也能解釋這一現象，只要假設這種粒子具有旋轉性就可以了。果然在 1907 —1908 年間一場關於 X 射線是波還是粒子的爭論在Barkla和亨利。布拉格之間展開了。亨利·布拉格根據 γ 射線能使原子電離，在電場和磁場中不受偏轉以及穿透力極強等事實主張 γ 射線是由中性電偶極 ---- 電子和正電荷組成。後來他對 X 射線也一樣看待，由此解釋了已知的各種 X 射線現象。Barkla則堅持 X 射線的波動性。兩人各持己見，在科學期刊上展開了辯論，雙方都有一些實驗事實支援。這場爭論雖然沒有得出明確結論，但還是給科學界留下了深刻印象。Barkla關於X 射線的偏振實驗和波動性觀點可以說是後來勞厄發現 X 射線繞射（衍射）的前奏。
Barkla最重要的貢獻是發現了元素髮出的 X 射線輻射都具有和該元素有關的特徵譜線（也叫標識譜線）。他第一個證明了 X 射線的二次輻射具有兩種成分，一種是被散射的 X 射線未經改變的部分，另一種是因物質而異的螢光輻射。1909 年，Barkla和他的學生沙德勒 （C. A. Sadler） 進一步發現，特徵譜線其實並不均勻，它可以再分為硬的成分和軟的成分。他們把硬的成分稱為 K 線，把軟的成分稱為 L 線。每種元素都有其特定的K 線和 L 線。這些譜線的吸收率與發射元素的原子量之間近似有線性關係，卻跟普通光譜不同，不呈周期性。
X 射線特徵譜線對建立原子結構理論極為重要。顯然，X 射線的特徵譜是揭示原子結構的重要途徑。所以，Barkla的工作喚起了許多物理學家的關注和興趣，特別是在波耳原子模型理論發表之後。其中，H. G. J. Moseley作出的成果尤為重要。
