《局域分子場集群智慧型方法模擬二維自組裝的過程》是依託吉林大學，由胡中漢擔任項目負責人的重大研究計畫。
基本介紹
- 中文名：局域分子場集群智慧型方法模擬二維自組裝的過程
- 項目類別：重大研究計畫
- 項目負責人：胡中漢
- 依託單位：吉林大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
本申請書擬發展理論方法研究固體表面、固液界面上的二維分子自組裝的過程，從分子水平上探討二維自組裝體系的形成原理、演變過程、熱力學和統計動力學性質等。在詳細分析潛在的關鍵科學問題基礎上，結合申請人的研究背景，本申請項目擬開展如下工作：（1）發展快速、可靠的方法，計算長程非鍵相互作用對表面分子分布、取向的影響。該研究將延續申請人最近發展的局域分子場理論來準確、高效地處理表面長程靜電相互作用；（2）發展基於集群智慧型的進化、協作的分子動力學模擬的理論框架，實現有效的利用微觀原子尺度、短時間範圍的分子動力學模擬，來揭示非鍵、長程、弱相互作用下的界觀/巨觀、長時間範圍內的體系性質；（3）建立有效的力場，表述表面、固體的非鍵相互作用，套用（1）、（2）中所述局域分子場集群智慧型方法模擬各類二維自組裝的過程；探討、預測實驗能觀測到的界面上的二維分子自組裝體的形成過程、演變規律。
結題摘要
在這個項目中，我們解決了局域分子場理論不能用於模擬界面複雜體系動力學過程的難題，定義了對稱保持算符並基於此發展了對稱保持平場場理論，並且詳細探討了界面以及體相複雜體系長程弱相互作用處理中的一系列關鍵問題及解決方案。同時， 我們發展了一套可適用於自組裝基元或更廣泛有機分子的，自洽的全原子力場開發方法。這些工作以及配套的分子動力學程式為自組裝體系的分子模擬提供了必要的基礎。 (1)在局域分子場理論的框架下，如何找到動態有效勢來計算與時間相關的性質是困擾分子模擬中平均場方法10多年來的理論難題。通過把非均向體系的空間對稱性加到微觀緩慢變化的動態變數上，我們推導了一個瞬時的平均場方程將分子間弱相互作用的長程部分改寫成動態有效勢的形式。特別地，這個方程可以很方便地套用到複雜的界面帶電荷相互作用體系(如自組裝基元的原子上帶部分電荷)上。我們將這個對稱保持平均場理論套用到在外場作用下的水界面體系，並進一步研究其結構、動力學和熱力學特性。實踐證明，這個方法具有極好的精度及極高的效率。由此我們展望這個對稱保持平均場理論可以被廣泛套用到界面組裝及解組裝體系中。 (2)我們發展了一套程式去擬合有機分子（如自組裝基元）的分子力場參數。我們可以基於高精度的量子化學計算或實驗數據擬合自行定義的力場框架下的力場參數。我們研究了如何快速得出力場參數的優先順序。 通過對大量包含各種官能團有機分子的廣泛研究，我們發現新得到的力場參數對構象有較前人所用力場有相當程度的改進。特別地，我們發展的系統方法可以在不依賴實驗數據的情況下,通過計算能量與結構的相關性，對力場參數的有效性做一個自洽性的檢查。結合我們自行研發的分子模擬軟體，這套力場建立方法可以被廣泛套用到有機分子體系的分子動力學模擬研究中去。 (3)我們仔細推導了標準化的Ewald求和，得到一個現行計算機模擬中忽略的無限邊界條件。這項工作為新的電荷相互作用框架提供基礎。其意義被最近兩位美國科學院院士在PNAS上發表的correction佐證。他們指出他們2009年發表的界面體系分子模擬的工作因為Ewald求和方面的問題而不能被確認。他們致謝了項目負責人因為我們在此項目執行過程中發現他們2009年PNAS文章中最重要結論不正確，並與之交流了正確的結果。
