富勒烯的生物轉化：機理及毒性效應

中文摘要

納米碳材料所引起的潛在健康影響及環境安全已成為人們越來越關注的問題。本研究以富勒烯（C60）為研究對象，探索它在自然環境中被微生物或微生物產生的活性物質轉化的可能性，及在模擬人體條件下的可能代謝轉化，系統比較二者轉化產物、轉化途徑及效率的差異；評價生物轉化過程導致C60反應活性、細胞毒性、遺傳毒性的改變及機理。研究重點在於轉化產物的鑑定、轉化機理推測及轉化效率的定量分析。深入理解富勒烯的生物轉化特性對於科學評價其工程套用、環境歸趨、生態效應、環境暴露健康風險等具有重要意義。

結題摘要

本研究按計畫進行，完成以下部分的研究工作：（1）探索了包括錳過氧化物酶、木質素過氧化物酶、漆酶、絡氨酸酶、細胞色素氧化酶、多樣氧化酶在內的不同氧化還原酶對富勒烯（C60）的酶促轉化研究，在16天的培養期間發現僅漆酶對C60有明顯的酶促轉化效果。（2）運用動態光散射、液相色譜、可見紫外吸收分光光度計、透射電鏡、基質輔助雷射解析電離飛行時間質譜檢測了可能的轉化產物及理化性質。研究結果表明，C60在酶促下轉化為親水性的類似富勒醇的產物，含有羥基、環氧化物/醚、半酮縮醇等結構。（3）比較了C60的不同聚集狀態、環境有機物/共存污染物、光照條件下對微生物的毒性差異，研究結果表明光照條件下nC60懸浮液能通過濾光效應對E. coli起到保護作用；四氯苯（TeCB）會與光照產生協同殺菌毒性，但是相同條件下nC60的存在遮蔽了TeCB對微生物毒性作用。研究結果表明複雜環境條件下富勒烯並不一定表現出普遍認為的毒性效應，其濾光作用反而會在一定程度上保護微生物免受光照及其他有毒物質的毒性影響。此外在上述研究的過程中，我們額外補充了以下的研究內容：（4）因本研究側重的是納米顆粒的酶促轉化，我們還系統研究了納米顆粒空間特徵、表面官能團對酶的結構、活性影響，以期能深入理解納米碳——酶的相互作用機理。研究結果表明，過氧化氫酶在三種碳管上的吸附態活性大小依次為：o-SWNT＞SWNT＞MWNT，過氧化氫酶與納米碳管之間不同的作用力是影響吸附態酶活性的重要因素。（5）納米碳管與C60有一定的結構相似性，但是空間結構差異顯著，為闡釋納米顆粒結構對降解性能的影響我們補充比較了上述氧化還原酶對納米碳管（單壁碳管、氧化單壁碳管）的降解性。研究結果表明，僅錳過氧化物酶對單壁碳管有降解作用，而對氧化單壁沒有明顯轉化。這與錳過氧化物酶的催化反應途徑有關係，氧化單壁的羧基官能團有可能與參與反應的錳離子相結合，干擾了酶的催化反應循環。綜上所述，納米顆粒在環境中具有被環境中的酶、微生物轉化的可能性，這種轉化會改變它們的環境行為及毒性，同時環境的複雜條件也會使得他們的生物毒性發生顯著改變

富勒烯的生物轉化：機理及毒性效應

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