太赫茲頻域下極化聲子研究和非線性光學材料探索

《太赫茲頻域下極化聲子研究和非線性光學材料探索》是依託中國科學院理化技術研究所，由林哲帥擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：太赫茲頻域下極化聲子研究和非線性光學材料探索
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：林哲帥
• 依託單位：中國科學院理化技術研究所

項目摘要

太赫茲頻段是電磁波譜中極具科學價值但尚待完全開發的電磁輻射區域。太赫茲波的廣泛套用是與太赫茲光源的發展緊密聯繫的,這也是太赫茲技術研究領域的前沿問題之一。尋找具有優良綜合性能的新型光學材料，從而可以利用非線性光學方法得到高功率、穩定輸出的太赫茲雷射是本項目的研究方向。在本研究項目中，我們將使用唯象的理論模型和基於第一性原理的計算模擬，對實驗結果進行分析和建模，深入地探討低頻光電場下光子與材料聲子之間的相互耦合即極化聲子的機制。結合對光子與電子耦合過程的研究，認識和理解光學材料的微觀結構與其太赫茲諧波光輸出能力之間的內在聯繫。在此基礎上建立太赫茲光學材料分子設計的計算機輔助專家系統，利用分子工程學方法，重點對含有III至VI主族重元素（如In、Pb、Bi、Se、Te等）與過渡金屬或稀土元素所組成的二元或三元化合物進行搜尋乃至分子設計，全面有效地尋找性能優良的新型太赫茲非線性光學材料。

結題摘要

THz波在物理、化學、信息和生物學等基礎研究領域以及材料、通訊、國家安全等技術領域具有重大的科學價值和廣闊的套用前景。但是，對THz波段內材料的非線性光學回響的研究是一個相對落後的“空白”，能夠高效產生THz波的非線性光學材料也十分匱乏。 在本項目中，我們對遠紅外THz頻段內光和晶體結構的相互作用，以及新型THz非線性光學材料的探索進行了深入的研究。主要的研究內容是：通過分子工程學方法，使用理論計算和原子尺度模擬，結合實驗數據，對於THz非線性光學材料的微觀結構形成和巨觀性能進行探討，認識和理解極化聲子相關的物理問題。結合對光子-電子耦合問題的深入闡明，進行新型THz非線性光學材料的搜尋和分子設計，得到具有優良綜合性能的THz非線性光學光電功能材料。 我們通過四年的努力，在本自然科學基金面上項目的支持下，獲得了以下重要結果和關鍵數據： （1）進行了低頻光電場與聲子相互作用的理論研究。推導獲得了低頻下晶格振動對光場的倍頻回響公式，通過研究材料在外光電場下的感生偶極矩（感生極化率），理解光學材料的微觀結構與其非線性光學諧波光輸出能力之間的內在聯繫。這為新型THz非線性光學材料的結構選型和探索提供了有力的理論支持。 （2）從原子結構和化學組分出發，結合第一性原理計算方法，深入探討紅外非線性光學材料（不局限於THz材料）結構、組分和性能之間的“構效關係”，提出優秀中遠紅外-THz非線性光學材料的結構選型標準，幫助實驗實現高效的探索和分子設計。 （3）採用分子工程學研究方法，在鹵素化合物中進行THz非線性光學材料的探索，發現了新型化合物Cs2HgI2Cl2。其透光範圍很寬，透過波長為0.3—41m，達到了太赫茲範圍，是一種具有套用前景的THz非線性光學晶體。 （4）對有機THz晶體OH1進行了單晶生長探索研究，得到了較大尺寸的高質量晶體。採用光整流的方法，利用中心波長800nm的鈦寶石飛秒雷射器，在生長得到的OH1晶體中實現了0.25-3THz的寬頻THz波連續輸出，最大輸出功率位於1.0 THz附近。同時，採用非線性光學差頻的方法在OH1晶體中首次實現了0.83-3.13THz可調諧的窄帶THz波的輸出，較優的泵浦雷射波長在1350nm附近。 （5）採用分子設計的方法，改變晶體分子共軛體系的組成基元，引入不同的給電子基團，得到一系列新的有機晶體，其中PSDCM、DL