大氣汞的氣固分配及機理研究

《大氣汞的氣固分配及機理研究》是依託清華大學,由吳清茹擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

  • 中文名:大氣汞的氣固分配及機理研究
  • 依託單位:清華大學
  • 項目負責人:吳清茹
  • 項目類別:青年科學基金項目
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

大氣汞的氣固分配是認識汞的地球化學循環的重要基礎,也是探討我國特殊大氣環境下大氣汞污染特徵的重要依據。然而,當前研究對大氣汞氣固分配過程及機理的認識非常有限。為深入認識大氣汞的氣固分配過程並揭示導致我國大氣汞中顆粒汞比例顯著偏高的內在原因,本研究擬通過開展大氣分形態汞的連續線上觀測,確定不同季節大氣汞氣固分配特徵;利用因子分析法分析大氣汞氣固分配特徵與痕量組分(其他大氣污染物、大氣顆粒物化學組分)、氣象因子的相關關係;通過煙霧箱實驗研究多因素影響下大氣汞的氣固分配特徵,解析關鍵影響因素並構建氣固分配過程的化學反應機制。本項目研究成果將為認識大氣汞的遷移轉化過程提供重要科學依據,為完善大氣汞的傳輸模型提供重要理論支撐。

結題摘要

為了開展大氣汞氣固分配研究,對北京城區大氣分形態汞進行線上觀測,結果表明氣態元素汞(GEM)、活性氣態汞(GOM)和顆粒態汞(PBM)的年均濃度分別為4.40±2.02 ng m-3、44.91±31.40 pg m-3和112.71±130.98 pg m-3,均高於北半球背景值。北京城區GEM季節變化特徵受到自然源排放的影響,夏季較高,冬季較低。GEM和GOM受到邊界層高度影響,日變化特徵為白天較低,晚上較高。PBM在春夏季日變化不明顯,而秋冬季節PBM白天濃度較高。相關性分析和軌跡模型分析結果表明,北京冬季大氣汞的主要來源是民用燃煤,而在夏季受自然源影響大。後向軌跡聚類結果表明京津冀區域傳輸也會對北京城區大氣汞濃度產生影響,潛在源貢獻因子分析結果顯示GEM主要的傳輸通道位於北京西南郊區。GOM受到光化學反應影響,夏季較高冬季較低。PBM受到PM2.5濃度的影響,在秋冬季節較高。基於分型態汞觀測結果進一步分析大氣汞在氣固間分配的特徵,分析結果表明,北京市大氣汞的氣固分配不僅受到溫度的影響,還受到氣象條件和顆粒物組分的影響。當濕度增加時,大氣汞氣固分配平衡受到顆粒物非均相反應和增長的顆粒物比表面積影響,由氣相向固相移動;當顆粒物粒徑減小時,大氣汞氣固分配平衡由氣相向固相移動;當大氣顆粒物中二次有機碳增加時,大氣中氧化態汞也會更多地聚集在顆粒相中。因此,在北京冬季高濕度、二次有機物增高,顆粒物粒徑減小時,顆粒態汞更容易快速增長並快速沉降,從而減少零價汞在大氣中的停留時間,加快大氣汞的循環過程。採用統計模型開展大氣汞氣固分配模型的建立,同時解釋相對濕度、硝酸根、硫酸根和銨根為大氣汞氣固分配的決定因素。研究結果對認識大氣汞的歸趨具有重要意義,未來將用於大氣汞傳輸模型中。

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