大氣汞形態間的光致化學轉化及其影響因素研究

《大氣汞形態間的光致化學轉化及其影響因素研究》是依託天津大學，由童銀棟擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

• 中文名：大氣汞形態間的光致化學轉化及其影響因素研究
• 項目類別：青年科學基金項目
• 項目負責人：童銀棟
• 依託單位：天津大學

項目摘要

大氣中不同形態汞（元素汞、活性氣態汞和顆粒態汞）的化學特性和環境行為相差極大，不同形態汞之間的轉化對於汞的遷移擴散和全球生物地球化學循環過程起著極其重要的作用。現階段研究人員對於大氣汞氧化還原過程認識仍然是存在不足的，尤其對活性氣態汞和顆粒態汞光致還原反應特徵、環境因素在大氣汞形態轉化過程中的影響、大氣汞在實際環境中的存在周期等並不明確。本研究擬通過室內模擬實驗和野外監測驗證相結合，識別大氣中不同形態汞轉化的關鍵過程。室內模擬實驗以光照波長、輻射強度、顆粒物化學組成、顆粒物粒徑、氧化還原性氣體等為重點，模擬不同條件下大氣汞的氧化還原反應過程，並通過我國的典型地區大氣形態汞濃度監測數據進行驗證。以上研究對於描述大氣汞的環境行為特徵、明確大氣汞在不同環境條件下的氧化還原反應速率、估算實際環境中大氣汞存在周期具有重要的科學意義和實踐意義。

結題摘要

大氣中不同形態汞（元素汞、活性氣態汞和顆粒態汞）的化學特性和環境行為相差極大，不同形態汞之間的轉化對於大氣汞的遷移擴散和全球生物地球化學循環過程起著極其重要的作用。通過本研究的開展，建立了大氣汞（包括顆粒態汞和活性氣態汞）形態轉化過程的研究方法體系，明確了光照中波長、輻射強度、顆粒物組分等對顆粒態汞或活性氣態汞光致還原反應過程的影響機制，同時在青藏高原強輻射地區開展了野外實地觀測，對室內實驗模擬預測結果進行了驗證。主要結論或成果如下：1. 基於現有大氣活性氣態汞採樣方法的局限，開發了採樣效率較高且較穩定的載KCl-石英顆粒採樣管並進行了實地環境套用，該方法可以顯著提高現有大氣活性氣態汞的採樣效率，在室內模擬和室外監測中均與陽離子交換膜具有較強的可比性，不受環境濕度的影響，後續測定更加方便、快捷，更適合於實際環境中的套用；2. 光照在大氣顆粒態汞還原過程中起著決定性作用，在黑暗條件下顆粒態汞的還原並不顯著；顆粒物中具有較強氧化性的重金屬元素（如Fe、Cu、Mn等）和部分陰離子（如Cl-、F-）可以抑制顆粒態汞的還原反應，而顆粒物含水量增加則可以促進顆粒態汞的還原；3. 光照能夠顯著促進活性氣態汞的還原，且還原作用隨光照輻射強度的增強而增強。O3在黑暗和可見光條件下均可促進活性氣態汞的還原，可能的化學反應過程為：HgCl2 + 2O3 → Hg0 + 2O2 + 2ClO•。在紫外光和模擬太陽光照下，O3對活性氣態汞還原存在一定的抑制作用，且隨著O3濃度增加，抑制作用更為顯著，可能的化學反應過程為：Hg0 + ClO• → HgO + Cl•。本研究中獲得的大氣形態汞關鍵反應過程參數可以為進一步理解大氣汞光致還原反應過程和大尺度區域傳輸過程模擬提供重要基礎。