大氣氣溶膠三元成核體系的實驗及理論研究

《大氣氣溶膠三元成核體系的實驗及理論研究》是依託中國科學院合肥物質科學研究院，由文輝擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

• 中文名：大氣氣溶膠三元成核體系的實驗及理論研究
• 項目類別：青年科學基金項目
• 項目負責人：文輝
• 依託單位：中國科學院合肥物質科學研究院

項目摘要

新粒子的生成是大氣中顆粒物和雲凝結核的重要來源。目前對新粒子生成的研究主要集中在3 nm以上的生長階段，而對最關鍵的生成臨界核的成核階段(＜3 nm)還缺乏系統的研究。在目前已有的成核機制中，三元成核的重要性得到確認，可以用H2SO4-H2O-X的表達式來描述，儘管H2SO4-H2O在成核中的作用已被廣泛接受，但是X在成核機理中的作用仍然存在著爭議，對控制成核現象的X的特性還沒有一個清晰的理解。因此，本項研究主要利用物理化學的手段，採用質譜和光電子成像裝置結合高精度量子化學計算方法，從微觀角度對三元成核體系進行系統的研究，旨在研究不同胺類、有機物以及相關離子對H2SO4-H2O團簇的穩定性及成核速率的影響，得到不同三元成核體系的結構、熱力學屬性、動力學屬性等。本課題的研究，不僅能夠深入研究大氣成核體系的形成過程和影響因素，還能夠為三元成核機理的完善奠定一定的基礎。

結題摘要

新粒子生成是低揮發性可凝結氣態前體物從氣態向顆粒態轉化的主要形式之一，是全球顆粒物和雲凝結核的重要來源，但由於現有檢測手段的限制，針對新粒子生成機制的研究仍然存在較大的不確定性，雖然有研究結果表明有機物可能會作為前體物有效地參與成核過程，但是關於具體有機物的種類還存在著較大的爭議。本項目主要利用物理化學的手段，採用實驗與高精度量子化學計算相結合的方法，改進及搭建了質譜-流動管實驗平台，從微觀角度出發，對大氣中廣泛存在的物質促進新粒子生成的過程進行了系統的研究，研究過程涉及了多個二元成核體系及三元成核體系，獲得了不同的有機胺（甲胺、二甲胺、三甲胺等）、有機酸（草酸、甲磺酸、胺基酸等）以及相關空氣離子（氨根離子、溴離子、碳酸氫根離子、甲磺酸根離子等）等對成核前體物（硫酸，水，氨等）形成團簇的穩定性及成核速率的影響，得到了不同成核體系的幾何結構、電子結構、化學組成、熱力學屬性、動力學屬性等。在開展的系列研究中發現，非共價體系中，質子轉移決定了團簇的穩定程度，離子誘導成核和中性均相成核在團簇形成過程中處於競爭狀態，探明了不同的反應體系中，對氣溶膠成核速率表現出了不同的影響趨勢。本項目的開展，不僅能夠深入研究大氣成核體系的形成過程和影響因素，還能夠為成核機理的完善奠定一定的基礎。