二氧化硫/水/空氣體系離子誘導成核機理研究

項目摘要

氣溶膠的間接輻射強迫作用是全球氣候變化數值模擬和預測中最不確定的因子，氣溶膠對氣候的間接影響在很大程度上決定於大氣中雲凝結核的濃度。新粒子成核與生長是一個全球現象，區域性的事件在世界各地頻繁地發生。最新的研究表明，起源於新粒子形成事件中的二次粒子對雲凝結核有著潛在的重要貢獻。因此，對氣溶膠粒子的形成、轉化、生長過程及機理進行研究將有助於提高我們對氣候間接影響的認識，對準確地預判未來的氣候變化有著重要的意義。本課題提出將飛行時間質譜儀（TOFMS）和掃描遷移率顆粒物粒徑譜儀（SMPS）聯用的方法來對SO2/H2O/Air體系的氣溶膠形成過程進行研究，重點考察離子在氣溶膠成核生長中的影響。本方法可對氣溶膠顆粒從分子離子團簇到納米顆粒成核生長的整個過程進行研究，對成核分子離子團簇的尺寸、濃度、化學組分進行測量、分析，對所產生氣溶膠顆粒的濃度和粒徑分布進行測量，揭示離子誘導成核機理。

結題摘要

新粒子形成現象越來越受到人們的關注，但是粒子形成和生長機理還有待研究。本項目採用軟X射線作為輻射源對離子誘導成核機理進行研究。首先搭建了基於X射線的離子誘導成核實驗系統，對電離腔內初生離子濃度、飽和電流進行了實驗評估。採用納米掃描遷移率顆粒物粒徑譜儀對二氧化硫/水/空氣體系的氣溶膠成核粒子譜分布進行了測量。實驗結果表明，在X射線作用下新生粒子來源於離子誘導成核與均相成核兩種機制，前者產生帶電顆粒，後者產生中性顆粒，離子對粒子成核有著重要的貢獻，對粒子生長作用不明顯，二氧化硫對粒子成核與生長均有貢獻。成核粒子譜分布呈雙峰模式，其峰值會隨著氣體流速發生偏移。在低二氧化硫濃度情況下，離子誘導成核占主導地位，隨著二氧化硫濃度的增加，均相成核的作用越來越明顯。研究了NO2對SO2/H2O/Air體系氣溶膠成核過程的影響。成核粒譜分布同樣呈現出雙峰模式，分別對應離子誘導成核和均相成核過程。在均相成核方面，NO2和SO2均對氣溶膠成核有貢獻，對氣溶膠的生長作用不明顯，成核粒子的粒徑主要集中在4 nm附近。在離子誘導成核方面，當混合氣體中二氧化硫濃度較低時(＜2.12ppm)時，加入NO2可促進粒子生成；而當SO2濃度較高時，NO2的加入反而會降低氣溶膠成核的粒子總濃度。例如，當二氧化硫濃度為3.61ppm，NO2濃度分別為0.13、0.18和0.84ppm的條件下，氣溶膠成核粒子的總濃度比不含NO2下分別減少了25.9%，33.1%和49.0%。研究顯示，NO2和SO2對OH自由基的反應競爭作用是影響NO2/SO2/H2O/Air體系氣溶膠成核的重要機制。對氨、二乙胺及三乙胺參與的三元成核體系進行了研究，結果表明三元體系對粒子的成核與生長均有一定的貢獻。為了提高飛行時間質譜儀的解析度和靈敏度，採用源後脈衝聚焦技術對質譜儀的離子光學系統進行改進，在最優的脈衝電壓延時和幅值的條件下，對NaCl、CsI氣溶膠進行了雷射解吸電離實驗，質譜解析度提高5倍以上。

二氧化硫/水/空氣體系離子誘導成核機理研究

基本介紹

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