《大氣壓脈衝放電冷電漿再生負載型納米金催化劑》是依託大連理工大學,由朱愛民擔任醒目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：大氣壓脈衝放電冷電漿再生負載型納米金催化劑
- 依託單位：大連理工大學
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：朱愛民
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
負載型納米金催化劑在環境溫度和濕度下，可將CO完全催化氧化為CO2。這使其成為防毒面具和室內空氣品質改善等環境方面套用中的一個理想催化劑。但其推廣套用的一個嚴重障礙是，在反應過程中金催化劑因其表面累積的碳酸鹽物種而容易失活。常規的熱處理再生，有可能使納米分散的金粒子聚集長大而造成不可逆失活。本項目擬採用大氣壓脈衝放電冷電漿，實現納米金催化劑的失活再生研究。利用發射光譜、質譜和FT-IR光譜等手段，對電漿再生過程進行原位診斷和線上監測，研究納米金催化劑表面的失活物種在電漿作用下的演變以及電漿再生反應速率與基本過程，探討納米金催化劑的冷電漿再生機理，最佳化其調控因素，開創一種納米金催化劑的電漿再生新技術。
結題摘要
本項目採用沉積沉澱法製備納米金催化劑，考察了濕度對室溫氧化脫除空氣污染物CO反應中誘導期、初活性和失活速率的影響，並通過XPS、TEM/HRTEM、FTIR和H2-TPR等技術對反應前後催化劑的物理化學性質進行了分析。結果表明：Au/CeO2催化劑存在誘導和失活兩個階段。與乾氣相比，水含量為0.58%時，Au/CeO2的誘導期大大縮短；隨著水含量進一步增加，其誘導期緩慢縮短。當水含量為0.74%時，Au/CeO2具有最高的初活性。原位漫反射紅外光譜研究表明，H2O促進了中間物種[COOH]s的形成與消耗，因此Au/CeO2的初活性提高。在濕氣中，Au/CeO2存在快速失活和慢速失活兩個階段；而在乾氣中，只存在慢速失活。Au/CeO2的誘導期是由氧化態金引起的, 同時提出了Au/CeO2在乾氣和濕氣中誘導期形成的機理。 為解決納米金催化劑在CO氧化反應中易失活問題，研究了大氣壓介質阻擋放電電漿對其原位再生。純氧放電可完全再生失活的金催化劑，但放電氣體中N2的存在引起金催化劑額外毒化。通過放電氣體產物的線上分析與催化劑表征，闡明了這種使金催化劑額外毒化的表面物種[NOy]s的形成機理。電漿再生前後金粒子的透射電鏡觀測結果，排除了額外毒化是由粒子尺寸和形貌變化引起的這種可能。 進一步地，為替代純氧電漿，實現了一種濕空氣電漿簡單、實用、高效原位再生納米金催化劑。採用模擬空氣(20% O2 + 80% N2)作為放電氣體，濕電漿由於水汽的重要貢獻展現了高效的再生性能。經過5 min的再生，水含量2.77%的濕電漿再生度高達98%，而乾電漿低至-29%。通過催化劑表征、放電特性分析與放電產物線上分析，揭示了水汽的貢獻機理。水汽的存在，不僅加速了催化劑表面碳酸鹽物種的分解，同時抑制了氮氧化物物種的生成。最後，採用普通空氣代替模擬空氣，進行了長時間反應失活的金催化劑再生和循環次數的考察，確證了空氣電漿是一種簡單、高效、有前景的納米金催化劑再生技術。
