大氣中氮氧化物與海鹽粒子的非均相反應機理

《大氣中氮氧化物與海鹽粒子的非均相反應機理》是依託山東大學，由王文興擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：大氣中氮氧化物與海鹽粒子的非均相反應機理
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：王文興
• 依託單位：山東大學

中文摘要

我國是全球氮氧化物排放量最大的國家，並且排放量呈逐年上升趨勢。衛星遙感顯示，我國中東部地區上空二氧化氮柱濃度也是全球最大的地區。高濃度的氮氧化物對人體健康和生態環境造成嚴重的危害。我國東部海岸線長以及季風的作用，海鹽粒子是我國東部低層大氣氣溶膠的重要成分。高濃度的氮氧化物與海鹽粒子的非均相反應對沿海地區大氣環境質量、非海鹽硫酸鹽氣溶膠的形成、臭氧的生成和耗損以及對流層氧化能力的改變，乃至沿海城市光化學煙霧和區域酸雨的產生都有重要影響。本項目擬採用高精度量子化學計算和分子模擬方法研究氮氧化物與海鹽粒子發生非均相反應的微觀機理。從分子水平對這類反應進行研究，探討結構信息、反應機理與路徑、中間產物以及相應的動力學、熱力學性質等，並結合實驗驗證，闡明氮氧化物與海鹽粒子非均相反應的規律，為全面評估氮氧化物對我國沿海地區環境空氣品質的影響，以及環境決策者制訂削減氮氧化物排放提供理論依據。

結題摘要

我國是全球氮氧化物排放量最大的國家，並且排放量呈逐年上升趨勢。衛星遙感顯示，我國中東部地區上空二氧化氮柱濃度也是全球最大的地區。高濃度的氮氧化物對人體健康和生態環境造成嚴重的危害。我國東部海岸線長以及季風的作用，海鹽粒子是我國東部低層大氣氣溶膠的重要成分。高濃度的氮氧化物與海鹽粒子的非均相反應對沿海地區大氣環境質量、非海鹽硫酸鹽氣溶膠的形成、臭氧的生成和耗損以及對流層氧化能力的改變，乃至沿海城市光化學煙霧和區域酸雨的產生都有重要影響。本項目採用了量子化學計算方法研究了氮氧化物與海鹽粒子發生非均相反應的微觀機理。對NO2、NO3、ClNO3、HNO3等氮氧化物與海鹽氣溶膠主要成分NaCl的氣-固非均相反應進行了研究，計算得到了反應物、中間體、過渡態和產物的結構信息、反應機理與路徑以及相應的動力學、熱力學性質等，並結合實驗結果驗證。研究表明氮氧化物在NaCl表面發生可以發生聚合、水解，還可以與Cl離子作用，釋放出氣態含氯化合物，氣態含氯化合物進而與OH反應或光解釋放出Cl自由基，從而改變大氣氧化能力並影響沿海污染地區的氮和臭氧的循環、硫化學和新粒子生成。氮氧化物在乾燥的NaCl表面很難發生反應釋放出氣態含氯化合物，水分子吸附於NaCl表面時可以引發表面重組，使Cl離子配位數降低，更容易與氮氧化物形成氣態含氯化合物釋放到大氣中。本項目從分子水平闡明氮氧化物與海鹽粒子非均相反應的規律，為全面評估氮氧化物對我國沿海地區環境空氣品質的影響，以及環境決策者制訂削減氮氧化物排放提供理論依據。