多金屬氧酸鹽納米多孔材料吸附放射性核素的機理研究

《多金屬氧酸鹽納米多孔材料吸附放射性核素的機理研究》是依託蘭州大學，由陳愫文擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

• 中文名：多金屬氧酸鹽納米多孔材料吸附放射性核素的機理研究
• 依託單位：蘭州大學
• 項目負責人：陳愫文
• 項目類別：青年科學基金項目

項目摘要

隨著我國核能事業的迅速發展，高放廢液處理問題已迫在眉睫，研究高放廢液中核素的分離對核化學與放射化學的研究有著重要的理論價值，而且可以對高放廢液的工程處理提出實驗依據和理論支持，具有極大地現實意義。本申請旨在研究多金屬氧酸鹽納米多孔材料對高放廢液中的放射性核素的選擇性吸附，探索不同負載類型的多金屬氧酸鹽納米多孔材料吸附放射性核素的最佳條件，闡明此納米多孔材料的微觀結構對核素吸附行為的影響，揭示其對放射性核素的吸附熱力學參數，闡明吸附作用機理，為我國新型放射性核素分離材料的研究提供重要的基礎數據。

結題摘要

利用飽和浸漬法對MCM-48進行了改性，實現了多金屬氧酸鹽（PW11）在MCM-48上的負載；使用嫁接法以介孔二氧化矽SBA-15為基質，分別合成了三種SBA-15的亞胺二羧酸衍生物（SBA-15-ED3A, SBA-15-DT4A，SBA-15-CyD3A）以及兩種SBA-15的膦酸衍生物（SBA-15-DEP, SBA-15-PA），並使用紅外傅立葉光譜，固體碳核磁，透射電子顯微鏡，氮氣吸附/脫附和元素分析等手段對它們進行了表征。實驗結果表明：我們用浸漬法和嫁接法成功製得了以上吸附劑。以PW11/MCM-48，SBA-15和SBA-15的亞氨二羧酸及膦酸衍生物為吸附劑，使用靜態吸附法研究了溶液中的 pH，離子強度，吸附時間，固液比，U（VI）濃度，溫度，共存離子對鈾吸附的影響並使用動力學模型（假一級動力學模型，假二級動力學模型）和熱力學模型（蘭格繆爾吸附模型，弗蘭德里希吸附模型）進行了擬合，計算出了相應的動力學和熱力學參數。本文的研究結果如下： （1） 通過對比MCM-48和負載有多金屬氧酸鹽的MCM-48對U(VI)的吸附能力，結果發現：改性後的介孔二氧化矽的吸附能力比改性前提高了大約十倍左右 （2）亞氨二羧酸衍生物修飾後SBA-15對U（VI）的吸附性能均好於修飾前。有機修飾前後SBA-15對於U（VI）的吸附率隨pH變化顯著，並且形成的都是內圈配合物。所有吸附劑對U（VI）的吸附均遵循假二級動力學模型。有機修飾後SBA-15的吸附等溫線更符合蘭格繆爾吸附模型。雖然SBA-15-CyDTA的最大吸附容量小於SBA-15-ED3A和SBA-15-DT4A，但是在有干擾離子存在的情況下對於U（VI）的選擇性最好，在U(VI)的選擇性分離領域具有潛在的套用價值。 （3）SBA-15修飾前後對U（VI）的吸附均隨pH變化顯著，隨著pH增加U（VI）的吸附率上升，並且形成的都是內圈配合物。隨著溫度上升，SBA-15-DEP和SBA-15-PA對U（VI）的吸附率降低。SBA-15的膦酸衍生物的吸附等溫線更符合蘭格繆爾吸附模型，吸附過程更符合於單層化學吸附；SBA-15-PA不僅表現出了高的吸附能力，而且在干擾離子存在的情況下對U（VI）表現出了良好的選擇吸附性能。