多組元協同催化材料的結構控制及介尺度機制

《多組元協同催化材料的結構控制及介尺度機制》是依託北京化工大學，由何靜擔任項目負責人的重大研究計畫。

基本介紹

• 中文名：多組元協同催化材料的結構控制及介尺度機制
• 依託單位：北京化工大學
• 項目類別：重大研究計畫
• 項目負責人：何靜

項目摘要

項目針對生物質資源小分子轉化利用中碳氧鍵重組選擇性難以控制這一實際需求，提出模擬生物催化高效機理設計多組元金屬催化材料的研究思路，通過控制多組元表面活性位的能量、幾何結構和界面結構實現多組元高效協同催化；以多組元協同催化材料多尺度結構調控的介尺度機制為重點解決的關鍵科學問題，研究催化活性組元由原子向原子簇、微晶、納晶等的遷移、演變，闡明多尺度過程的介尺度作用機制，多層次、多角度認識多組元表面結構控制的科學規律， “量體裁衣”地構建高效催化劑體系。

結題摘要

項目重點針對生物質資源小分子向高值化學品或能源化學品轉化過程中碳氧鍵的定向活化和控制活化，採用層狀前驅體拓撲轉變策略，有效調控了多組元協同負載型金屬催化劑的表面活性位及化學微環境等介尺度結構。利用層狀雙金屬氫氧化物(LDHs)的拓撲轉變，製備得到了Co-Ga和Co-Co活性位協同催化合成氣轉化製備乙醇及長鏈醇的負載型CoGa催化劑、納米Ni與鹼性載體協同催化纖維素重整制氫的層狀雙金屬氧化物(LDO)負載Ni催化劑、表界面缺電子Ni與納米Ni有效協同催化乙醇轉化為系列四氫喹啉衍生物的Ni-LDO催化劑。項目還初步探索了LDHs前驅體拓撲轉變-還原過程中，催化活性組元由原子向原子簇、微晶、納晶等的演變行為：研究CoZnGaAl-LDHs在升溫還原過程中向氧化物負載納米CoGa的轉變發現，控制升溫速率可促使CoGa顆粒的形成受ZnO晶格誘導，在ZnO晶格誘導下形成暴露221晶面的CoGa顆粒；研究CuZnZrAl-LDHs向負載型納米Cu顆粒的轉變發現，控制升溫速率可促使Cu-LDHs結構中兩種不同局域環境的Cu中心(Cu-O-Cu和Cu-O-Mg(Al))梯度還原，從而得到納米Cu欒晶。