《基於吡啶N-氧化物的超分子組裝及其機械互鎖結構的合成》是依託華南師範大學，由蔣臘生擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：基於吡啶N-氧化物的超分子組裝及其機械互鎖結構的合成
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：蔣臘生
- 依託單位：華南師範大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
輪烷，索烴等機械互鎖型分子是一種非常有潛力的新材料，可望在生物、醫學、信息存儲以及納米器件等領域得到廣泛套用。根據氫鍵作用、pai-pai堆積作用等非共價鍵相互作用的原理，首次將吡啶氮氧化物設計為主客體化學的線形客體分子。本項目將在以下三個方面開展研究工作：（1）系統研究吡啶氮氧化物線形分子與大環二醯胺主體的超分子組裝與結構的關係；（2）探索吡啶氮氧化物與其他大環主體的相互作用及分子開關的研究；（3）以吡啶氮氧化物線形分子和大環二醯胺製備新型輪烷和索烴等機械互鎖結構。該研究將為新型主客體分子及新材料的設計合成開闢一條新的途徑。
結題摘要
主客體化學與分子自組裝是當今化學學科的前沿研究領域之一。本課題根據分子識別和分子自組裝原理，設計合成了一系列結構新穎的大環主體分子，系統地研究了他們的超分子組裝行為及其超分子組裝體的結構與性質。在主客體相互作用和可控分子開關研究方面取得了可喜的成果和新的重要進展。（1）合成了基於二醯胺的單環主體、陽離子型單環主體和三維結構的穴醚主體等7個新型大環化合物；（2）系統地研究了這些大環主體與5種類型20多個客體的絡合作用與超分子組裝行為，得到了8個絡合物的單晶結構；（3）通過對比研究，探討了單環二醯胺主體化合物的結構與絡合能力的關係,結果表明陽離子型單環主體對吡啶氮氧化物客體有更強的絡合能力；（4）具有三維結構的二醯胺穴醚主體化合物在氯仿中對菲囉啉類中性客體表現出優良的絡合能力，其絡合常數高達105，通過多重氫鍵協同作用和π-π疊加作用形成穩定的準輪烷結構；（5）通過溶液酸鹼性的改變，可以調控二醯胺穴醚與菲囉啉/聯吡啶絡合物的絡合與解離過程，建立了pH調控的新型分子開關；（6）通過系統的研究證實：二醯胺穴醚具有廣譜的絡合能力，除中性客體菲囉啉/聯吡啶外，還能與陽離子客體（聯吡啶鹽）、陰離子客體（鹵素離子、酸根離子）、吡啶氮氧化物以及溶劑分子（丙酮、乙腈和乙酸乙酯）形成包結絡合物；（7）在機械互鎖結構的合成方面也進行了探索，已合成2個索烴化合物，輪烷的合成也取得了一定的進展。 這些研究成果豐富和發展了超分子化學的內涵，拓展了超分子組裝的套用範疇， 對分子識別、新型輪烷和索烴的合成及相關分子機器的開發具有較好的參考價值。 本項目研究的部分結果已在國內外學術刊物發表研究論文10篇，申請發明專利1項；尚有6篇以上的論文正在整理撰寫中。
