《基於分子尺度的化學鏈循環氣固反應速率方程理論》是依託清華大學，由李振山擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：基於分子尺度的化學鏈循環氣固反應速率方程理論
- 依託單位：清華大學
- 項目負責人：李振山
- 項目類別：面上項目
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
針對化學鏈循環氣固反應中固體產物層的形成與生長這一科學問題，利用固體單晶表面，結合原子力顯微鏡(AFM)，從氣固表面反應、固體產物成核與生長以及晶粒的晶界遷移等方面進行研究。(1)通過直接觀測反應物單晶表面固體產物微觀形貌，掌握氣固反應中固體產物的成核與生長特性，以及反應條件對固體產物形貌的影響規律，為目前氣固反應領域許多實驗現象提供機理上的解釋；(2)研究晶界遷移特性以及外來雜質和第二相粒子對晶界遷移的抑制作用機理，來試圖從本質上理解晶粒的燒結過程，以及嘗試對目前化學鏈循環氣固反應研究中人工合成固體物質提供理論指導；(3)建立基於分子尺度的包括表面反應、固體產物成核和生長、晶界遷移等步驟的速率方程，將該速率方程引入到單顆粒模型中，拓展現有氣固反應模型。本項目的研究結果，對於氣固反應理論具有重要的補充和拓展作用，同時對於如何控制化學鏈循環中固體循環反應活性也具有重要的參考和套用價值。
結題摘要
本項目針對化學鏈反應過程，對化學鏈循環氣固反應進行了基礎研究。利用單晶光滑表面進行氣固反應，獲得了化學鏈循環氣固反應中固體產物結構演變特性。在對氣固反應中各基元步驟分析基礎上，建立了基於分子尺度的速率方程理論模型，編制了計算機計算程式，並實現了數值計算。從離子擴散角度分析探討了外來離子以及煤灰與載氧體的相互作用機制。在基礎理論和微觀機制研究基礎上，提出通過引入銅離子的方式增強天然錳礦石反應活性的方法，並開發出高活性、低成本的錳礦石載氧體；研究了NH3在載氧體上的轉化特性，獲得了NOx生成規律；同時建立和開發了硫的氣相轉化反應模型。針對載氧體與焦炭顆粒分離難題，提出了提升管形式和環形炭顆粒分離的概念並進行了實驗驗證。與瑞典查爾姆斯科技大學、英國劍橋大學、英國帝國理工、美國北卡羅來納、美國猶他大學進行了多次深入互訪與交流，參加化學鏈燃燒國際大會、參加國際能源署溫室氣體計畫（IEAGHG）高溫固體循環技術學術會議等。發表SCI文章15篇、申請發明專利1項，培養及正在培養10名博士生、1名碩士生。 本項目的研究結果，對於氣固反應理論具有重要的補充和拓展作用，同時對於如何控制化學鏈循環中固體循環反應活性也具有重要的參考和套用價值。
