單分子磁體的熱電輸運特性和磁性調控理論研究

《單分子磁體的熱電輸運特性和磁性調控理論研究》是依託山西大學，由聶一行擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：單分子磁體的熱電輸運特性和磁性調控理論研究
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：聶一行
• 依託單位：山西大學

項目摘要

分子磁體具有大自旋和磁各向異性特徵，它的電荷態與自旋態相互關聯、傳導電子自旋與局域大自旋的交換作用產生了許多獨特的輸運特性，導致了比傳統體材料更優良的熱電品質因子。其熱電特性的理論研究在理解量子力學與熱現象之間的關係和發現新的物理效應方面具有重要的基礎科學意義，而且可以揭示其在熱電分子器件方面的套用前景。本項目在分子多體態表象中利用非平衡格林函式和量子主方程方法研究單分子磁體量子輸運中的熱電特性和自旋態的熱電調控，探索Kondo關聯、Fano共振等相干過程對各種熱電係數的影響及其最佳化方案。利用分子磁體的內部能級結構、分子態躍遷選擇定則和電子-空穴的不對稱性產生熱自旋勢、純自旋流、自旋極化電流。基於自旋轉移力矩機制利用極化電流控制分子自旋態，並研究分子磁化強度的時間演化，探索自旋翻轉時間對溫差和電流極化度的依賴關係。尋找分子磁體熱電特性在納米系統中加熱、製冷、輻射探測等方面套用的理論依據。

結題摘要

分子磁體的電荷態與自旋態相互關聯、傳導電子自旋與局域大自旋的交換作用產生了許多獨特的輸運特性，導致了比傳統體材料更優良的熱電轉換特性。因此，其熱電特性的研究在理解量子力學與熱現象之間的關係和發現新的物理效應方面具有重要的基礎科學意義，也揭示了其在熱電分子器件方面的套用前景。我們基於分子多體態表象利用非平衡格林函式和量子主方程方法，研究了單分子磁體量子輸運中的熱電特性和自旋態的熱電調控及其最佳化方案。（1）對於連線金屬電極的各向同性分子磁體，熱電勢和品質因子會隨著電極-分子耦合強度的減小而顯著增加，對於有限的庫倫相互作用，品質因子的峰值可遠大於1。（2）對於F-SMM-F系統，鐵磁電極與分子磁體之間的不對稱位形可以增強熱電轉換的效率。與對稱位形或非磁電極的情況比較，最佳化的不對稱熱電品質因子增加了4倍。此外，在電子-空穴對稱點，熱電勢和熱自旋勢都不為零，這與量子點系統或單分子磁體耦合到正常金屬電極的結果是不同的。（3）對於F-SMM-N系統，維持兩個電極一定的溫差，利用周期脈衝門電壓，可以調製分子磁體的磁化強度也作周期性變化。磁化強度翻轉時間取決於鐵磁電極的極化率和溫差，極化率和溫差越大（分子溫度低於阻塞溫度），翻轉時間越短。（4）對於N-TQD-N系統，由於Dicke效應的存在，點間耦合和能級間距顯著地影響著熱電輸運性質。在低溫下，當能級間距比較小（或者是特別大）和點間隧穿耦合比較大時，亞輻射態附近的熱電勢被大大增強。在相對高的溫度下，大的隧穿耦合可以補償干涉效應的減弱，在亞輻射態附近仍然可以獲得大的熱電轉換效率。（5）給量子點系統加上超導電極時，超導能隙的存在有效地改善了系統熱電轉換的效率。例如N-TQD-S系統，當超導能隙、點間隧穿耦合以及點能級最佳化匹配時，超導電極會抑制能隙外的熱導，從而使熱電勢增強。當庫倫作用大於能隙寬度時，庫倫相互作用有效地降低了熱電勢峰附近的熱導，提高了品質因子。特別是當干涉效應和庫倫相互作用共存時，熱電轉換效率可以大大增強， ZT值甚至可以達到80。