《吸附-電催化氧化與納濾法的耦合過程研究》是依託天津大學，由許莉擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：吸附-電催化氧化與納濾法的耦合過程研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：許莉
- 依託單位：天津大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
膜污染和濃差極化限制了納濾技術在處理難生物降解類廢水領域的套用。本課題組研究發現，電催化氧化與納濾相耦合能夠緩解膜污染和濃差極化，但耦合機理有待進一步闡明。在預實驗中，我們發現：Ti/SnO2-Sb2O3電極在DL、DK納濾膜表面進行電催化氧化，滲透通量隨電流密度或電壓的增加而增加最後達到穩定，但具體影響機理不明。此外，最新研究發現，吸附材料改性電極可以降低電極的電子傳遞阻力，提高電極的吸附能力。結合文獻及既往的工作基礎，我們推測吸附協同電催化氧化能去除污染組分中的不飽和鍵和疏水部分降低過濾阻力和滲透通量衰減。我們擬製備吸附材料改性吸附-電催化電極，從三方面（吸附作用、電催化氧化、膜污染和濃差極化）的相互影響闡明吸附-電催化氧化與納濾的耦合過程機理，並利用Monte-Carlo法和氣液兩相傳質-擴散機理對耦合過程進行模擬。此研究為開發經濟高效廢水處理技術提供了新思路。
結題摘要
難生化降解類有機污染廢水處理是目前國內外的研究熱點之一。電催化氧化法處理有機廢水降解徹底並且可控性強，但是電極電流效率會隨著有機物濃度降低而減小。納濾法處理廢水的截留率高，但濃差極化和膜污染影響了其工業化套用。 本課題組採用電催化氧化耦合納濾工藝過程處理廢水，提高電極電流效率並抑制濃差極化及膜污染，從而整體提升處理廢水的效果。首先系統深入地研究了耦合過程機理，並建立了耦合過程模型，通過實驗驗證了模型的可靠性；同時也深入分析探討了電催化氧化的核心影響因素——電催化電極，特別是吸附-電催化電極，從而得到了諸多有益結論。 耦合過程電催化氧化和氣泡的擾動作用能緩解納濾過程的濃差極化和膜污染，電滲、電泳作用對滲透通量的貢獻相對較小。在總的滲透阻力中，濃差極化層阻力的比例較大，而凝膠層的較小。電催化作用通過氧化有機污染物，可將濃差極化阻力最多減弱85%，從而增加滲透通量。操作條件對耦合過程的影響較大：（1）電滲通量隨電場強度呈線性變化，而電泳通量則呈曲線增長，達到臨界電場後趨於穩定；過大的電場強度，不會增加滲透通量，卻會增加能耗、降低電極的使用壽命。當操作壓差越大、膜面切向流速越低、料液濃度越高時，適宜的電場強度會越大，電催化氧化的促進作用越強；（2）耦合過程的適用濃度有一定的範圍，濃度過大，電極會中毒；濃度過低，電極能耗大、電流效率低，成本增加；（3）相比純納濾，耦合過程的適宜操作壓差高。因此，在實際套用中，開始階段應採用純納濾，隨著分離過程的進行，逐步增大耦合過程的電壓。耦合過程可採取較高的電壓和較低的進料流速，得到較高滲透通量。在保證耦較高滲透通量的前提下，兼顧截留率及能耗情況，跨膜壓差不宜過高的。 可通過調控催化層結構形貌以及引入改性材料提升電極性能。分析電極製備方法發現：電沉積法製備的催化層與熱分解法相比顆粒均勻細小，催化性能好；而與電沉積製備的電極相比，採用絲網印刷法控制催化層的顆粒尺寸，可使晶粒尺寸減小91.96%、電化學有效表面積增大11.86倍，採用水熱反應生成納米柱形貌，可通過增強電極的吸附性能（最大吸附量增大44.16%、吸附速率增大5.78倍），提升電極的催化性能。分析改性材料發現：摻雜Y元素可增加活性吸附點；引入碳納米管作導向模板，可使析氧電位提高至2.23 V、壽命提升3.78倍；引入銅納米柱可電極的電化學阻抗減小84.6%，從而能耗下降24.5%。
