吸附高溫CO2的類水滑石結構調控與吸附機制研究

《吸附高溫CO2的類水滑石結構調控與吸附機制研究》是依託北京林業大學,由王強擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

  • 中文名:吸附高溫CO2的類水滑石結構調控與吸附機制研究
  • 依託單位:北京林業大學
  • 項目負責人:王強
  • 項目類別:面上項目
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

高溫CO2吸附材料在吸附增強型產氫反應過程中具有重要套用,不但能提高燃料的轉化率、降低整個工藝的能耗,還能捕集CO2,避免其排放到大氣中且為後續CO2存儲和轉化提供保障。本課題擬利用有機陰離子插層和剝離-雜化兩種方法對類水滑石進行結構調控,系統研究有機陰離子的碳鏈長度和碳鏈結構,以及雜化材料(如石墨烯、碳材料、鈦酸鹽、矽酸鹽等)的物理化學特性、表面電荷密度、及類水滑石和雜化材料的結合方式等因素對CO2吸附性能的影響規律;構建出吸附性能更高、熱穩定性和循環使用性更強的類水滑石基高溫CO2吸附材料;最佳化吸附材料在吸附增強型水氣轉換反應工況下的運行參數;探究CO2在吸附材料表面的吸-脫附動力學和吸附機制。本項目的最終目標是開發具有我國自主智慧財產權的、高效穩定的高溫CO2吸附材料,推動CO2減排,為實現我國社會經濟可持續發展和營造良好的國際環境提供技術支撐。

結題摘要

CO2作為一種主要的溫室氣體其捕獲一直是研究的熱點。本課題系統研究了一系列不同碳鏈長度和碳鏈結構的有機離子插層Mg3Al1 LDH對CO2吸附性能的影響規律,並構建了類水滑石/碳材料(氧化石墨烯/碳納米管)複合材料,對其合成條件、吸附CO2性能、吸附條件、熱穩定性、循環使用性能、和吸附機理等做了系統深入研究。通過材料設計成功製備出不同碳鏈長度的一元和二元線性羧酸根及含苯環有機陰離子插層的Mg3Al1 LDH,通過系統探究發現了長碳鏈的羧酸根插層Mg3Al1 LDH有著較好的CO2吸附性能,直鏈結構的羧酸根比含苯環有機陰離子插層Mg3Al1 LDH的 CO2吸附性能好。其中,長碳鏈、直鏈結構的棕櫚酸根插層的Mg3Al1 LDH(LDH-C16)為吸附量最優材料,吸附量達到0.91 mmol g-1。通過調控LDH-C16的鎂鋁比例及負載三元鹼金屬硝酸鹽(LiNO3、NaNO3、KNO3)對其進行改性。研究表明,Mg20Al1-C16 LDH負載55 mol% 鹼金屬硝酸鹽能將吸附量提高至3.21 mmol g-1,該材料表現出高CO2吸附性能和良好的循環穩定性,這種新型的CO2吸附劑在SWEGS反應中具有良好的套用前景。系統研究了LDH二維納米單層的製備方法,採用層層剝離的方法製備了四種類水滑石納米單層(LDH-NS),在對LDH-NS表征過程中,開發了一種簡單,方便,可靠的證明LDH是否在甲醯胺中被剝離的方法—凝膠XRD法。另外還證明了LDH剝離液的濁度與被剝離程度沒有必然的聯繫。採用靜電自組裝法合成了四種類水滑石/氧化石墨烯(LDH-NS/GO)複合材料;通過測定四種複合材料的吸附CO2性能,確定了每種複合材料的最佳合成條件,確定了複合材料的結構、形貌以及複合形式,解析了其提高吸附CO2效果的原因;分別採用靜電自組裝法和共沉澱法合成了三種不同類水滑石/氧化碳納米管(LDH/OCNT)複合材料,通過探究其吸附CO2性能,確定了最佳複合比例。最後,本課題對LDH的吸附位點及吸附機理做了進一步探究,通過XRD和固體核磁表征提出了由於方鎂石中的Mg被Al替代或者八面體水鎂石中Al原子的空缺導致活性物質Mg-O鍵的出現可能是吸附過程的主要機理。
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