《北京地區夜間大氣自由基的觀測和模擬》是依託北京大學，由陸克定擔任負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：北京地區夜間大氣自由基的觀測和模擬
- 項目負責人：陸克定
- 項目類別：面上項目
- 依託單位：北京大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
1990年代以來，伴隨自由基測量技術的進步，在多種典型大氣下墊面環境中均觀測到了較高濃度夜間NO3、OH和過氧自由基存在。由此認識到夜間大氣環境並非惰性，而是存在活躍的自由基化學反應。已有研究表明，夜間自由基化學反應對於全球或區域尺度上痕量氣體去除、二次有機氣溶膠生成和日間自由基化學初級來源等問題的理解均有重要意義。目前，國際上對包含NO3和OH兩種自由基的夜間化學系統研究還較缺乏。本項目擬基於北京大學環境模擬與污染控制國家重點實驗室在北京市城區和郊區的超站觀測平台，額外搭建NO3-N2O5觀測系統，開展NO3和OH的夜間綜合觀測；結合觀測數據，使用基於觀測模型對現有夜間大氣化學機理進行檢驗和發展，使用1維模型初探夜間自由基化學反應的垂直廓線分布，使用區域模型對NO3和OH的區域收支進行解析並評估其環境效應；系統地回答北京地區夜間大氣氧化性來源、構成和維持因素。
結題摘要
夜間自由基化學反應對於全球或區域尺度上痕量氣體去除、二次氣溶膠生成和日間自由基化學初級來源等問題的理解均有重要意義。目前，國際上對包含NO3和OH兩種自由基的夜間化學系統研究還較缺乏。本項目的主要研究內容包括開發NO3自由基和N2O5的外場測量技術，結合已有的HOx測量系統，在北京市城區和郊區的超站觀測平台開展了一系列的綜合觀測實驗，描述了北京地區的夜間自由基的濃度水平和變化特徵；開展了關鍵前體物的垂直觀測實驗，基於一維盒子模型初探了夜間大氣自由基的垂直分布，並對現有夜間大氣自由基化學機理進行了檢驗和發展；對NO3-N2O5和HOx自由基的收支進行了定量解析並計算其對大氣氧化性的貢獻與硝酸鹽生成潛勢，對其區域環境效應進行了量化和討論。本項目的主要研究成果包括（1）發現OH自由基的來源缺失問題在夜間同樣存在，部分來源於OH非傳統再生機制， 可能與夜間邊界層上空的PAN和MPAN等儲庫分子的垂直向下輸送有關。（2）基於光腔增強吸收光譜技術成功研發了NO3-N2O5外場測量系統，檢測限達到2 ppt Hz-1，測量不確定性為20%，總體性能為國際先進水平。（3）通過外場觀測實驗獲取了北京地區大量的自由基測量數據，系統表征了北京地區自由基的濃度水平以及變化規律。發現北京地區普遍存在的高氧化性特徵，日間氧化性由OH自由基主導，夜間由NO3自由基主導。（4）污染過程中夜間N2O5的非均相反應是硝酸鹽的重要生成通道，對硝酸鹽生成潛勢的貢獻巨大，反應活躍區域包括城市上空的夜間邊界層上層、殘留層及城市下風向地區。本項目的系列成果將可為北京地區顆粒物污染控制策略的制定提供核心科技支撐。
