《具有多橋的複雜分子體系中的電子轉移理論和套用》是依託廈門大學，由趙儀擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：具有多橋的複雜分子體系中的電子轉移理論和套用
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：趙儀
- 依託單位：廈門大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
複雜多橋體系中的電子轉移動力學是各種材料中控制其功能的重要因素之一，目前對該類體系的結構和電子轉移機理的研究已有大量的報導。但受到理論方法的限制，在電子動力學方面的研究主要集中在核構型固定下的情況。由於很多化學、生物等體系具有柔性結構，核運動起著很重要的作用，有時甚至能夠改變電子轉移的機理。因此，課題的中心任務是發展研究該類體系中的包括核運動的電子轉移動力學的理論方法，並與研究結構的方法結合起來用於具體體系。具體而言，課題主要工作為：（１）發展研究多橋複雜體系電子轉移動力學的費曼路徑積分方法和混合的量子－經典方法，並調查材料無序對電子轉移的影響。（２）發展包括外加電場下的任意電子耦合強度的電子轉移速率理論。（３）結合有效的結構計算方法和動力學理論研究具有化學反應的電子轉移過程，並與實驗結合進來。課題的完成希望能夠發展一套具有原創性的切實可行的理論方法，並發表論文8－12篇。
結題摘要
本項目基本上按照課題計畫要點開展研究工作，並且較好地完成了課題提出的預期目標，在具有多橋複雜分子體系中的電子轉移理論發展和有機功能材料遷移率預測兩方面都做出了具有一定影響的工作。（1）提出了含時波包擴散方法。該方法成功地將相干和擴散電子轉移動力學進行統一處理，要求的計算時間與混合的量子-經典方法相似，但能得到與嚴格量子理論預測一致的結果，因此克服了量子理論對複雜體系計算的數值收斂問題和混合的量子-經典結果精度不夠的缺點。（2）提出了針對具有柔性多橋體系中電子轉移的non-Condon理論。該方法把電子轉移速率用一個相關函式表示，使得人們可以明確地調查non-Condon的貢獻。（3）建議了一個包括電子轉移的表面共振拉曼光譜理論，為理解表面增強拉曼光譜的化學增強機理提供了理論依據。（4）結合電子結構計算，把發展的動力學方法用於真實分子體系中的電子轉移，解釋了實驗觀測到的一些現象。在該課題支持下共發表相關科研論文18篇，共支持12位博士後和研究生進行科研工作。
