光催化產氫非貴金屬助催化劑的設計與製備及機理研究

光催化產氫非貴金屬助催化劑的設計與製備及機理研究

《光催化產氫非貴金屬助催化劑的設計與製備及機理研究》是依託武漢理工大學,由張軍擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

  • 中文名:光催化產氫非貴金屬助催化劑的設計與製備及機理研究
  • 項目類別:面上項目
  • 項目負責人:張軍
  • 依託單位:武漢理工大學
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

助催化劑對光催化材料分解水產氫活性的增強起到了非常重要的作用,然而傳統的助催化劑多是貴金屬,大大限制了其實際的套用。因此,採用地球上豐富廉價的元素設計和製備一些高效助催化劑來替代貴金屬已成為光催化產氫領域的研究熱點和前沿科學。項目提出通過原位沉積、離子交換、浸漬-煅燒、表面生長等方法在本體光催化材料(如金屬硫化物、TiO2和C3N4等)表面負載單元或雙元非貴金屬助催化劑,研究非貴金屬助催化劑的化學組成、形貌結構、尺寸大小、相結構等對產氫活性的影響;並詳細分析光催化體系中光生電子和空穴的壽命和遷移效率,結合光催化穩定性的研究,進一步揭示非貴金屬助催化劑在整個光催化體系中的作用,提出可能存在的活性增強機理。本研究將豐富高效非貴金屬助催化劑的製備方法和科學,促進其在光催化產氫中的套用。

結題摘要

本項目圍繞非貴金屬助催化劑,探索和製備一些新型非貴金屬助催化劑套用於半導體光催化產氫,同時深入的研究和探討非貴金屬助催化劑的微觀結構和巨觀性質對光催化性能的影響。通過四年的研究工作,已取得良好的研究進展。項目期間共發表SCI論文6篇,目前已被SCI他引350餘次。積極參加國內外的交流與合作,參加國際會議2次,國內會議5次,並前往美國德州大學奧斯汀分校進行訪問學習一年半。此外,項目期間還培養了3位碩士研究生和參與培養了3位博士研究生。主要研究內容和成果包括: (1)通過WO3和硫脲作為前驅物製備了一系列不同WS2含量的g-C3N4/WS2複合光催化材料,得到的複合光催化材料表現出優異的可見光光催化分解水產氫性能。這個工作展示了廉價的非貴金屬WS2能作為一種有效的助催化劑顯著提高g-C3N4的可見光光催化產氫性能。 (2)利用磷酸鈷鹽(Co-Pi)作為一種水氧化的共催化劑來增強CdS納米棒的光催化產氫性能。研究發現Co-Pi共催化劑的空穴捕獲和收集的能力能有效的抑制光生電子-空穴對的複合以及增加產氫過程中的電子濃度。這個工作展示了在光催化產氫過程中使用地球資源豐富的Co-Pi作為共催化劑的可能性 (3)採用兩步光沉積法,將Co3O4和Pt納米顆粒分別選擇性沉積在銳鈦礦TiO2納米片{001}面和{101}面上,製備出TiO2-Co3O4-Pt三元複合光催化劑。相比於單共催化劑的樣品,三元複合光催化劑的光催化產氫性能得到了顯著的提升,產氫性能的提高可歸因於兩方面的協同作用:一是{001}和{101}面形成了表面異質結,促進了光生載流子的遷移和分離;二是氧化型共催化劑Co3O4和還原型共催化劑Pt分別選擇性地沉積在{001}面和{101}面上,能夠有效地降低光生電子和空穴的複合,並催化氧化還原反應。 (4)通過對鎳鋅雙金屬有機骨架聚合物(MOFs)的煅燒製備了具有片狀ZnO/NiO多孔空心微球。製備的ZnO/NiO複合材料具有增強的光催化CO2還原為CH3OH的性能。本研究以多金屬有機骨架為前驅體,為光催化反應中精細設計和製備具有中空結構的新型多相複合材料提供了新的思路。

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