《催化活化C-H鍵金屬有機骨架的設計構築及其作用機理》是依託北京理工大學，由王博擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：催化活化C-H鍵金屬有機骨架的設計構築及其作用機理
- 依託單位：北京理工大學
- 項目負責人：王博
- 項目類別：面上項目
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
MOFs作為一類新型的具有特定開放孔道結構的無機有機雜化材料，已經在氣體儲存、分離、碳捕捉和催化等領域得到了套用。然而，MOF催化反應的類型仍相當有限，一些重要的催化過程，例如C-H活化，則少有報導。本項目擬通過與目標有機配體具有類似拓撲學結構但缺少至少一個配位官能團的有機物作為模板劑，誘導生長具有新穎結構和特殊配位環境的新型MOFs材料。通過這一缺位模板法設計合成的MOFs將具有開放金屬位點和變價金屬中心，是一類具有酸性和氧化性的雙功能綠色催化劑。我們擬探索這些MOFs催化活化C-H鍵的特性與機理，發現和揭示它們在目標催化反應中的構效關係規律。圍繞尋找活化二苯甲烷衍生物C-H鍵和醇分子中C-H鍵的高效綠色雙功能MOFs催化劑，提高C-H鍵活化的轉化率，進而實現高效轉換二苯甲烷成二苯甲酮和醇氧化成醛繼而發生串聯反應。這將為開闢MOFs催化化學研究新領域提供新思路和理論依據。
結題摘要
金屬有機骨架材料MOFs是一類由有機配體和金屬中心通過共價鍵自組裝而成的晶態多孔材料，其骨架中均勻地分布著大量的開放金屬位點，為催化過程提供了潛在催化中心，同時高度有序的孔道結構以及可調節的孔尺寸和形狀對反應具有優異的選擇性，且非均相的本質更有易於材料的回收和循環利用，因此在催化領域具有良好的套用前景。C-H鍵普遍存在於各類有機化合物中，在眾多的有機反應中，C-H鍵功能化能夠實現以簡單的底物為原料，通過簡潔、高效、溫和以及原子經濟的方式得到套用價值和經濟價值較髙的有機化合物。本項目中，我們以C-H鍵活化為目標反應，設計合成新型MOFs及其複合物，研究了不同結構維度的MOFs的催化反應效率，以及有望用於磁性流體床的磁性MOFs催化劑。為了解決此類粉體材料易堵塞催化設備、不易回收的問題，我們著眼於MOFs的成型加工方法研究，利用靜電紡絲法、熱壓組裝法和凍乾法製備了一系列基於MOFs的器件，並用於C-H活化的催化研究，探究催化機理和構效關係，為進一步拓展MOFs在催化化學領域的研究提供新思路和理論依據。
