低階煤的分級熱溶解聚及其製備噴氣燃料的基礎研究

低階煤的分級熱溶解聚及其製備噴氣燃料的基礎研究

《低階煤的分級熱溶解聚及其製備噴氣燃料的基礎研究》是依託安徽工業大學,由任世彪擔任項目負責人的聯合基金項目。

基本介紹

  • 中文名:低階煤的分級熱溶解聚及其製備噴氣燃料的基礎研究
  • 項目類別:聯合基金項目
  • 項目負責人:任世彪
  • 依託單位:安徽工業大學
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

煤基噴氣燃料富含環烷烴和氫化芳烴,是新型高性能航空燃料。本項目從低階煤由低縮合芳環為主的“基本結構單元”通過橋鍵連線的網路結構出發,考察熱溶溫度和溶劑對低階煤熱溶解聚的影響,研究不同條件熱溶物中低縮合芳環為核心的分子團簇的組成結構特點和分布規律,闡明低階煤的分級熱溶解聚機制,形成熱溶物適於噴氣燃料的低階煤分級熱溶解聚技術體系。結合模型化合物探針反應,研究匹配於分子團簇組成結構特點和性質的催化劑微結構、性能調控機制,重點考察催化劑作用下分子團簇完成深度解聚以釋放低縮合芳環化合物的橋鍵裂解反應行為,闡明低階煤熱溶物的結構組成與加氫裂解性能之間的構效關係,並與經芳環加氫所得噴氣燃料的性能相關聯,揭示低階煤熱溶物轉化為噴氣燃料過程的催化作用機理。本項目的實施可為低階煤熱溶解聚-熱溶物定向催化轉化這一新的煤基噴氣燃料製備路線提供理論支撐,並有助於形成一條新的煤分級轉化和高附加值利用技術途徑。

結題摘要

通過分級轉化製備煤基噴氣燃料是實現低階煤潔淨轉化和高效利用的有效途徑。本項目以錫林郭勒褐煤為低階煤樣,對褐煤熱溶物的分級製備及分級熱溶物的分布規律、匹配煤熱溶物結構特點的催化劑設計與功能調控、煤熱溶物製備噴氣燃料的催化轉化作用機理等方面展開了較為深入的研究,得出以下結果:(1)初步揭示了以褐煤為代表的低階煤分級熱溶物製備及煤熱溶物分布規律。提出了室溫可溶和室溫沉積兩種煤熱溶物的分級製備方法,發現溶劑中添加甲醇和二次熱溶處理對煤熱溶物收率,尤其是室溫可溶煤熱溶物的分布有著顯著促進作用;超聲輔助熱溶處理是提高煤熱溶物收率和室溫可溶煤熱溶物分布的有效途徑,在1-甲基萘+10%甲醇為溶劑、二次熱溶處理時,煤熱溶物收率可高達82.4%,且室溫可溶與室溫沉積煤熱溶物之比達到2.85。(2)建立了多級孔道ZSM-5分子篩催化劑微結構(孔道結構、酸性及加氫活性組分)與褐煤熱溶物加氫裂解性能及產物分布間的構效關係。通過NaOH脫矽處理構建了多級孔道ZSM-5,結合四氫萘為模型化合物探針反應,發現在褐煤室溫可溶熱溶物加氫裂解反應中,催化劑的加氫活性組分、介孔孔道結構以及酸性(B酸)是影響其加氫裂解性能尤其是油品收率的重要因素,且三者之間存在著一定的協同效應,其中,H型多級孔道Ni/ZSM-5催化劑表現出較為優越的加氫裂解性能。(3)揭示了褐煤熱溶物加氫裂解及其製備噴氣燃料的催化作用機理。在分級褐煤熱溶物中,室溫可溶熱溶物經加氫裂解可製得較高的油品,且催化劑多次循環使用性能較為穩定,而室溫沉積物加氫活性與原煤相近,並不適合作為加氫製備液體燃料的原料;室溫可溶煤熱溶物催化加氫裂解油品產物主要為二環芳烴化合物,其在加氫裂解產物中的色譜峰面積比高達94.1%,是製備煤基噴氣燃料較為理想的原料;提出了金屬鎳為前體Ni2P催化劑的製備方法,發現對於高含氧褐煤熱溶物,加氫脫氧性能優越的多級孔道Ni2P/ZSM-5有助於提高油品收率;製備了Ni完全合金化形成Cu-Ni合金的Cu-Ni/γ-Al2O3高效芳烴加氫催化劑,經過二次加氫室溫可溶褐煤熱溶物加氫裂解產物中的芳環得以有效加氫飽和轉化為噴氣燃料。本項目執行後,形成了超聲輔助處理低溫可溶褐煤熱溶物(富含低縮合芳環小分子化合物)的製備分離技術和室溫可溶褐煤熱溶物加氫製備煤基噴氣燃料的催化轉化技術路線,有望成為一條新的煤分級轉化和高附加值利用技術途徑。

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